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原子厚度的多孔晶格的制备具有吸引力，可以实现较大的离子-离子选择性和离子通量。如果可以结合高精度孔，石墨烯膜是一种理想的选择性层，然而，在孔径分布的末端避免较大的非选择性孔还具有挑战性，降低了离子-离子选择性。

本研究提出了一种电化学修复策略，在大面积石墨烯膜上掩盖了较大的非选择性孔隙，显著提高了离子-离子选择性。通过在石墨烯上电聚合沉积了10 nm厚的共轭微孔聚合物（CMP）层，利用这两种材料之间的强π-π相互作用。CMP层本身不具有选择性，但它有效地掩盖了石墨烯孔隙，导致了从零维孔隙中实现的Li⁺/Mg²⁺选择性达到300，并且Li⁺离子的渗透率高于已报道的材料。

这种可扩展的修复策略使得单层石墨烯膜的制备成为可能，具有可定制的孔隙尺寸，限制了非选择性孔隙的影响，并为石墨烯膜在一系列具有挑战性的分离中提供了一个多功能平台。

 图文导读

图1：碳纳米管（CNT）支撑的单层石墨烯膜的制备。

图2：石墨烯膜中离子选择性孔的产生及其相应的离子-离子分离性能。

图3：石墨烯孔径分布的电化学修复。

图4：CMP掩膜多孔石墨烯膜的离子选择性传输。

总结展望

本研究开发的电化学修复策略有效地掩盖了石墨烯中的非选择性孔隙，显著提高了Li⁺/Mg²⁺选择性，达到了300，并且保持了高Li⁺离子渗透率。

本策略不仅提高了石墨烯膜的离子分离性能，而且为石墨烯缺陷工程提供了一个有前景的途径。该策略还促进了具有可定制孔隙尺寸的单层石墨烯膜的制备，为推动多种膜应用的发展提供了一个有希望的平台。

文献信息

第一作者：Zongyao Zhou

通讯作者：Kumar Varoon Agrawal

通讯单位：瑞士洛桑联邦理工学院

标题：Electrochemical-repaired porous graphene membranes for precise ion-ion separation

期刊：Nature Communications

DOI：10.1038/s41467-024-48419-6