成果简介
光催化技术具有绿色和可持续的特性，是一种极具吸引力的环境修复技术。然而，太阳能的低效利用和粉末形态目前阻碍了其实际应用。本文，南京工业大学郑建忠 教授团队在《Langmuir》期刊发表名为“Floatable Cu2(OH)PO4/rGO Aerogel for Full Spectrum Driven Photocatalytic Degradation of Organic Pollutants”的论文，研究通过在二维石墨烯上锚定 0D Cu2(OH)PO4（CHP）纳米粒子来构建 0D/2D CHP/还原氧化石墨烯（rGO）气凝胶，从而设计出一种可漂浮的光催化剂。CHP/rGO 气凝胶具有相互连接的中孔，可提供较大的表面积，促进颗粒的分散并增加活性位点的数量。
此外，CHP/rGO 气凝胶的光学响应已显著扩大，可覆盖太阳光的全部光谱。值得注意的是，以亚甲基蓝（MB）为模型污染物，20%CHP/rGO 气凝胶在光照射（λ > 420 nm）下显示出很高的降解率（k = 0.178 min-1）。光催化活性的增强归因于 CHP/rGO 异质结构中的快速电子传递，这一点得到了 DFT 理论计算的支持。我们的研究突显了在太阳光照射下利用全光谱响应光催化剂消除废水中有机污染物的方法，以及利用可漂浮气凝胶回收催化剂以满足工业要求的潜力。
图文导读
图1. (a) CHP/rGO 气凝胶合成过程示意图。(b) rGO 和 (c) 20%CHP/rGO 气凝胶的 FE-SEM 图像。(d) 20%CHP/rGO 气凝胶的低倍、高倍 TEM 和 (f) HR-TEM 图像。(e)中的插图是 20%CHP/rGO 气凝胶中 CHP 纳米颗粒的尺寸分布。(g）20%CHP/rGO 气凝胶的元素图谱图像。
图2. (a) 样品的 XRD 图。(b) 20%CHP/rGO 气凝胶的 N2 吸附/解吸等温线。(c) GO、CHP 和 20%CHP/rGO 的傅立叶变换红外光谱。(d) CHP 和 20%CHP/rGO 的归一化紫外-可见-近红外 DSR 光谱。
图3：（a）不同催化剂对甲基溴的光催化降解；（b）相应的动力学图。ESR 光谱显示了 20%CHP/rGO 在黑暗和氙灯照射条件下的 (c) DMPO–OH 和 (d) DMPO–O2- 加合物。(e) 20%CHP/rGO 降解甲基溴过程中使用不同清除剂的淬灭实验。(f) 20%CHP/rGO 去除各种染料污染物的降解效率。
图4. (a) CHP 和 (b) CHP/rGO 的 DOS 图。(c) 甲基溴和 CHP/rGO 优化配置的理论模式。(d) MB 在 CHP/rGO 上吸收的电荷密度差。
图5. 光催化过程中的降解机制示意图 光催化过程中的降解机制示意图。
小结
综上所述，本文采用简单的一步水热法合成了具有多孔轻质结构的 CHP/rGO 气凝胶。将 0D CHP 纳米颗粒锚定在 rGO 薄层上不仅能促进 CHP 的均匀分散，还能形成导电网络以促进电子转移。具体而言，20% CHP/rGO 气凝胶呈现出多孔结构，比表面积高达 223.5 m2 g-1，这增强了气凝胶与目标污染物的接触。从 300 纳米到 2500 纳米的明显宽吸收带进一步证明了 20%CHP/rGO 气凝胶具有全光谱响应。在自然阳光照射下，20%CHP/rGO 可以有效降解甲基溴。根据中间体分析，在降解过程中观察到了各种转化过程，包括脱甲基裂解、脱氨基和电子重排。-OH、-O2-自由基和e- 对甲基溴的光降解起了促进作用。最后，通过 DFT 计算，我们阐明了优异的光催化性能归功于 0D/2D 异质结构中 CHP 向 rGO 的快速电子传递，以及 MB 与 CHP/rGO 之间优化的相互作用。这项研究表明，具有强大电荷转移能力的全光谱响应 CHP/rGO 气凝胶有望在自然阳光下用于水净化。
文献：https://doi.org/10.1021/acs.langmuir.4c00643
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