成果简介
高性能柔性固态超级电容器（FSSC）的制造对于柔性可穿戴电子设备的蓬勃发展意义重大。本文，东华大学吕伟、廖耀祖教授团队在《J. Mater. Chem. A》期刊发表名为“A conjugated microporous polymer–graphene composite porous sandwich-like film for highly efficient flexible supercapacitors”的论文，研究开发了一种由 rGO 和共轭微孔聚合物（CMPs）组成的新型多孔三明治状薄膜电极材料，通过简单的真空过滤制造工艺和还原工艺实现了具有高比重力电容和良好速率性能的 FSSC。所设计的多孔三明治状结构有利于暴露更多的活性位点，形成众多离子传输通道，并增强 rGO 和 CMP 之间的电子传输。
为了克服 CMP 加工性差的问题，作者引入了含有羟基官能团的第三种单体，通过一步Buchwald-Hartwig（B-H）交叉偶联反应合成了具有高比表面积的氧化还原活性亚胺含NCMP（PTPAH）。PTPAH和rGO（PTPAH@rGO）的多孔三明治状复合膜电极具有较高的比重电容（545 F g−1电流密度为 1 A g−1）和良好的速率性能（450 F g−1电流密度为 10 A g−1).PTPAH@rGO 用 PVA/H 制造的 FSSC2所以4作为凝胶电解质表现出优异的电容（220 F g−1）和高功率密度（3345 W kg−1).本工作为提高CMPs的分散性和加工性能提供了新的策略，为制备CMP基复合薄膜作为高性能柔性电极提供了途径，显示出作为下一代电源的应用前景。
图文导读
图1 、FSSCs用PTPAH@rGO多孔三明治状薄膜的设计原理，该薄膜具有增强的重力电容和改进的倍率性能。
图2、 （a） PTPAH的合成路线具有良好的分散性和易加工性;（b） TBA、PDA、ABDH和PTPAH3的傅里叶变换红外光谱;（c） O 1s XPS 谱图，（d） 固态 CP/MAS13C NMR波谱，（e）N2吸附/解吸等温线 （77 K） 和 （f） 使用 PTPA、PTPAH1 和 PTPAH3 的 NLDFT 模型的孔径分布;（g）在自然光和激光照射下分散在水（上）和THF（下）中的PTPAH3和PTPAH4的照片图像，显示了廷德尔效应和透射光。
图3、 (a) PTPAH@rGOs 薄膜的制备过程，右图：制备好的折叠薄膜的照片。(b) 扫描电镜俯视图和 (c) 扫描电镜侧视图，插图：PTPAH@rGO2 薄膜示意图，比例尺：(b) 10 μm 和 (c) 20 μm。(d) PTPAH3 与 GO 之间的范德华相互作用力和 (e) 氢键作用力。(f) PTPAH@GOs 的形变电荷密度图像。(g) 三种 PTPAH@rGOs 薄膜样品的拉曼光谱、(h) C 1s XPS 光谱和 (i) N 1s XPS 光谱。
图4 、PTPAH3 和 PTPAH@rGOs 在三电极系统中的电化学特性
图5、 PTPAH@rGOs 在双电极系统中的电化学特性。
图6、 PTPAH@rGO2 FSSC 的电化学特性
图7、的电化学性质PTPAH@rGO2MSC。
小结
综上所述，本文成功制备了多孔夹心状 CMP@rGO 纳米复合膜，从而获得了具有优异电化学性能的 FSSC。我们开发了一种策略，通过 B-H 交叉偶联反应在 PTPA 骨架中引入羟基官能团来提高 CMP 的可加工性，从而获得 FSSC。将制备的 PTPAH 和 rGO 薄膜电极复合成多孔三明治状结构后，显示出很高的比重力电容和良好的速率性能，三电极比重力电容达到 545 F g-1，并且在 1 A g-1 到 10 A g-1 的范围内保持了 83% 的电容。此外，组装后的 PTPAH@rGO2 FSSC 还具有 220 F g-1 的高电容和 3345 W kg-1 的高功率密度。PTPAH@rGO2 的高效超级电容性能得益于 PTPAH3 与 rGO 之间的 π-π 相互作用、PTPAH3 的大表面积和高氧化还原活性以及 rGO 的高导电性。同时，复合薄膜独特的多孔夹层结构提供了大量的离子传输通道，大大改善了电解质与电极之间的离子传输动力学。这项研究为制备具有良好电化学性能的基于 CMP 的柔性电极复合膜提供了一条创新途径，有望成为下一代电源。
文献:https://doi.org/10.1039/D4TA01603C
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