2024年5月7日，Phys. Rev. Lett.在线发表了英国华威大学Reinhard J. Maurer、钻石光源David A. Duncan和Benedikt P. Klein课题组的研究论文，题目为《Structure of Graphene Grown on Cu(111): X-Ray Standing Wave Measurement and Density Functional Theory Prediction》。
在过去的20年里，很少有材料和界面比石墨烯-金属界面更受关注。在金属衬底上已经设计了许多不同的石墨烯合成路线，并且已经报道了在各种单晶金属表面上石墨烯的详细结构和电子特性，包括：Ir(111)、 SiC(0001)、Ni(111)和Cu(111)。当弱吸附时，石墨烯的电子性质得以保留，但当强相互作用存在时，这些性质可能会丢失。
利用X射线驻波（XSW）、光电子衍射和密度泛函理论（DFT）表征了石墨烯在Ir(111)、Ni(111)、SiC(0001)和H插层SiC(0001)上的吸附高度（d）和褶皱（Δd）。这些例子显示了层内褶皱的显著范围（0.02-1.0 Å），说明了石墨烯结构对衬底的依赖性。
强烈的石墨烯-金属相互作用可以导致应变且公度的石墨烯覆盖层。更常见的是，这两种材料之间的晶格失配导致莫尔条纹，其表现为扫描隧道显微镜（STM）中隧道电流的周期性调制，例如石墨烯-Ir(111)和石墨烯-SiC(0001)。特别是，Cu(111)上的石墨烯表现出许多共存的莫尔条纹。然而，石墨烯在Cu(111)上的吸附高度尚未明确确定。
在此研究中，作者报道了通过化学气相沉积（CVD）新的前驱体在超高真空中在Cu(111)单晶上生长石墨烯的XSW测量。基于最先进的长程多体色散DFT计算来预测结构，同时考虑了实验莫尔超结构。HSE06+MBD-NL XC泛函的DFT预测与实验结果非常吻合。计算准确预测了石墨烯覆盖层内碳原子的垂直高度，并表明包括多个莫尔超结构以准确模拟XSW测量至关重要。这项研究结果将为XC泛函开发提供有价值的参考数据，并可应用于其他衬底上的石墨烯。
图1 (a) 石墨烯在Cu(111)上的C 1s XSW；(b) 石墨烯样品的STM图像
图2 石墨烯在Cu(111)上公度的(1×1)超胞的结合能(BE)曲线
图3 (a) 各莫尔条纹上的吸附高度直方图；(b) 各莫尔条纹的优化结构
【论文链接】
Stoodley, M.A., Rochford, L.A., Lee, T. et al. Structure of Graphene Grown on Cu(111): X-Ray Standing Wave Measurement and Density Functional Theory Prediction. Phys. Rev. Lett., 2024, 132, 196201. https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.132.196201
【其他相关文献】
[1] Busse, C., Lazić, P., Djemour, R. et al. Graphene on Ir(111): Physisorption with chemical modulation. Phys. Rev. Lett., 2011, 107, 036101. https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.107.036101
[2] Emery, J.D., Detlefs, B., Karmel, H.J. et al. Chemically resolved interface structure of epitaxial graphene on SiC(0001). Phys. Rev. Lett., 2013, 111, 215501. https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.111.215501
[3] Sforzini, J., Nemec, L., Denig, T. et al. Approaching truly freestanding graphene: The structure of hydrogen-intercalated graphene on 6H − SiC(0001). Phys. Rev. Lett., 2015, 114, 106804. https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.114.106804
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