论文概要
焦耳加热特征在数百开尔文每秒的极高升温速率，在石墨烯制备中表现出高效和节能优势。本研究设计了一种动态焦耳加热系统，用于连续合成极短高温(约2000°C)、处理时间(约20min)和低电能耗(约2000kJ/m)的石墨烯纤维。在焦耳加热制备过程中，通过纤维的电流可以调控石墨烯片的配置，即纤维的基本单元结构，并诱导其整齐排列。理论模拟结果显示，在电流诱导的电场作用下，石墨烯片会朝向电流方向旋转，以获得电能最低和旋转扭矩为零的最稳定状态。因此，与无电流热处理的石墨烯纤维相比，本研究制备的石墨烯纤维在电性能和机械性能上有了进一步提升。
这项研究利用焦耳加热的优势，设计了一种连续合成石墨烯纤维的动态系统。短时间高温处理有利于获得优异结构，同时电流诱导的整齐排，能提升性能。理论分析给出了合成机理，为后续优化设计提供依据。整体来说，该研究利用焦耳加热技术有效地合成了高性能石墨烯纤维。
图文导读
图 1 通过 DJH 方法制造的石墨烯纤维
本研究自行设计的用于连续制造石墨烯纤维的动态焦耳加热（DJH）设备由四大部分组成，包括焦耳加热模块、卷对卷装置、真空和供气系统（图1a）。在动态焦耳加热过程中，纤维束经过加热区，温度可在几秒内升至稳定值。2000°C处理后，纤维表现出均匀灰色和高弹性。高温有效去除非碳杂质，提高晶体质量，XPS结果显示氧峰逐渐消失。拉曼光谱结果进一步证实，2000°C处理后纤维质量显著提高。总之，该研究利用自行设计的动态焦耳加热系统，实现了石墨烯纤维的高效连续制备。短时间高温有效提升了纤维的结构和性能。
图 2 JGFs 的温度依赖结构与性能
本研究利用高分辨率透射电镜对DJH过程中石墨烯纤维的微观结构演变进行了分析。结果显示，还原石墨烯氧化物纤维的非定型结构可以有效转变为2000°C处理纤维的高度定型结构，呈现规则的Moiré图案。原子分辨图像进一步证实了纤维的高质量。此外，小角X射线散射结果表明，随着处理温度的升高，纤维片层的定向程度也在提高。微观结构的改善促进了宏观性能的同步提升，2000°C处理纤维达到优异的电导率和机械性能，同时纤维直径有所收缩。与传统热处理相比，DJH过程中的高温时间仅为20分钟，缩短了一个数量级，显著提高了效率。总之，该研究通过DJH方法有效改善了石墨烯纤维的微观结构,实现了性能的显著提升。
图 3 JGFs 与 TGFs 的结构和性能比较
本研究通过对比DJH合成的石墨烯纤维(JGFs)与传统热处理纤维(TGFs)，阐明了电流在纤维结构定向上的影响：TEM结果显示JGFs中的石墨烯片层定向程度高于TGFs，定量统计分析进一步证实这一点；WAXS结果表明JGFs的赫尔曼取向因子和扫描角度峰值均优于TGFs；证实其定向程度更高；SEM结果显示JGFs的平均直径和直径分布均优于TGFs。由于结构紊乱度降低和直径优化，JGFs的电导率和拉伜强度分别高出TGFs11%和20%。总之，本研究通过对比，阐明了DJH过程中的电流在提升纤维结构定向性方面的重要作用，这一定向优化促进了性能的提升。该研究利用DJH方法实现了石墨烯纤维微观结构和宏观性能的有效改善。
4 DJH 过程中电流诱导的石墨烯片层排列的理论模拟
为阐明电流如何提升石墨烯片层在纤维中的定向程度，本研究进行了广泛的模拟计算。模拟结果显示，在不同θ角度下(θ为片层与纤维轴成的角度)，石墨烯片周围的电流密度分布不同。根据电流密度分布计算得到。当θ为0°时。片层电能Ge达到最小。表明此状态为热力学最稳定状态。动力学上，电流可产生扭矩τ驱动片层旋转至θ=0°状态，此时τ为0，也是动力学最稳定状态。总之，理论模拟结果阐明了电流如何通过改变片层的电能和产生扭矩，驱动片层定向排列，从而实现结构的优化，这为实验观察提供了微观机理解释。本研究系统阐明了DJH过程中电流在提升纤维结构定向性方面的重要作用。
总结
总之，我们提出了创新的 DJH 方法，该方法能够实现石墨烯纤维的超快速连续制造。在焦耳加热过程中，石墨烯纤维的高温处理时间比先前报道的传统热处理的时间短一个数量级。在焦耳加热期间，通过 JGFs（焦耳加热石墨烯纤维）的电流可以操纵石墨烯片层组成单元的构形，促使其沿纤维轴线排列，从而在赫尔曼取向因子、电导率和抗拉强度方面相对于 TGFs（传统石墨烯纤维）显著提高。具有电流诱导效应的 DJH 方法可以扩展到连续合成多种组装材料，同步实现组成单元的构形控制，并优化其宏观性能。
DOI:10.1002/adfm.202103493
相关文章：Deng, B., Carter, R.A., Cheng, Y. et al. High-temperature electrothermal remediation of multi-pollutants in soil. Nat Commun 14, 6371 (2023).
文章链接: https://doi.org/10.1002/adfm.202103493
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