第一作者：Wenkai Pei
通讯作者：周亮 特聘副研究员/张金龙 教授
通讯单位：华东理工大学资环学院
DOI:10.1016/j.seppur.2024.127157
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目前，利用金属基材料活化过氧化单硫酸盐（PMS）来处理污染物具有很大的潜力。然而，普通过渡金属对环境的二次破坏往往无法避免。稀土金属具有高能级、多电子构型和独特的 4f 轨道，可用作电子传递桥，减少界面能量损失，促进电子传递，因此被用作活化 PMS 的催化剂。本研究采用煅烧法和水热法结合制备了LaCO3OH与N、S共掺杂石墨烯（LCOH/GNS），该催化剂可高效降解左氧氟沙星（LVX）。结果表明，LVX 的去除率达到 89.6%，La3+ 的浸出量低至 1.2 mg/L。LaCO3OH（LCOH）首次被用于活化 PMS，并显示出优异的降解性能和较低的生态毒性。在石墨烯基体中掺入 N 和 S 可增强对 PMS 的吸附，增加电子传递，减少金属离子的沥滤，从而促进 LCOH 与 PMS 之间的相互作用和反应。自由基淬灭试验和 EPR 技术证实，降解过程可能涉及多种氧化途径。本文提出了一种合理设计稀土金属基碳催化剂的创新方法，预计 LCOH/GNS-PMS 将被证明是一种在废水处理中降解抗生素的有效技术。
图文摘要
引言
在这项研究中，三聚氰胺和 L-半胱氨酸的混合物经两步煅烧得到 N、S 共掺杂石墨烯（GNS），然后与氧化镧一起加热，GNS 在加热过程中部分自我牺牲，生成 LCOH/GNS。LCOH/GNS 对左氧氟沙星（LVX）具有出色的 PMS 活化效率，但金属离子浸出率较低。因此，通过淬灭实验、EPR测试、电化学测量和XPS光谱，全面研究了LCOH和GNS对PMS的协同活化作用。同时，利用 LC-MS 和毒性估算软件工具推断了降解途径。该研究可为稀土金属高效活化 PMS 性能提供理论指导。
图文导读
Fig. 1. (a) SEM image, (b) TEM image, (c) HRTEM image, (d) Mapping images, (e) EDS spectra, (f) AFM image, (g) Height profile of LCOH/GNS.
Fig. 2. (a) C 1s, (b) N 1s, (c) S 2p and (d) La 3 d XPS spectra of the as-synthesized samples.
Fig. 3. (a, b) The removal of LVX in various catalyst-PMS systems, (c) leaching lanthanum concentration with different catalyst-PMS systems, and (d) The removal of LVX by lanthanum ions (1.2 mg/L). Experimental conditions: V = 100 mL, [LVX] = 2 mg·L−1, [PMS] = 0.01 mM, catalyst = 0.1 g·L−1, [pH] = natural, T = 25 °C.
Fig. 4. Effect of (a) Cl− ions, (b) HCO3– ions, (c) H2PO4− ions, (d) solution pH, (e) HA (humic acid) on LVX degradation in LCOH/GNS-PMS system, (f) Removal efficiency of different pollutants in LCOH/GNS-PMS system. Experimental conditions: V = 100 mL, [ATZ, IBU] = 2 mg·L−1, [TC, CTC] = 50 mg·L−1, [PMS] = 0.01 mM, catalyst = 0.1 g·L−1, [HA] = 2 mg·L−1, [pH] = natural, T = 25 °C.
Fig. 5. (a), (b) and (c) EPR test. (d) The removal of LVX in LCOH/GNS-PMS system in the presence of scavengers. Experimental conditions: V = 100 mL, [LVX] = 2 mg·L−1, [PMS] = 0.01 mM, catalyst = 0.1 g·L−1, [pH] = natural, if needed, [MeOH] = 10 mM, [TBA] = 10 mM, [p-BQ] = 0.1 mM, [FFA] = 0.1 mM. (e) Open-circuit potential of LCOH/GNS upon the addition of PMS and LVX; (f) EIS Nyquist plots of different catalysts. (g) A proposed mechanism for LVX degradation in the LCOH/GNS-PMS system.
Fig. 6. Possible pathways of LVX degradation in LCOH/GNS-PMS system.
研究意义
在这项研究中，LCOH 和 GNS 首次有效地结合在一起，并在激活 PMS 降解抗生素的过程中显示出稳定的协同激活作用。La 离子直接激活 PMS 生成自由基，而自由基在降解过程中起着重要作用。在石墨烯基体中掺入 N 和 S 可改善 PMS 的吸附和电子传递，同时减少金属离子的浸出。因此，LCOH/GNS 复合材料弥补了单一金属和碳材料在活化 PMS 方面的不足，在提高催化剂的稳定性和催化性能方面具有很大的潜力。本研究中制备的稀土金属基碳复合材料是一种很有前景的抗生素降解催化剂。
文献信息
Wenkai Pei, Yu Wang, Yujie Liu, Liang Zhou, Juying Lei, Jinlong Zhang, Activation of peroxymonosulfate by LaCO3OH coupled with N, S co-doped graphene for levofloxacin degradation, Separation and Purification Technology, 2024, https://doi.org/10.1016/j.seppur.2024.127157
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