电催化剂在氧还原反应中的性能对于燃料电池和金属-空气电池等清洁能源技术至关重要。开发高活性和低成本的氧还原催化剂仍然是一个重大的挑战。在这项工作中，通过微波等离子体技术合成了具有高ORR催化性能的银负载氮掺杂石墨烯片( Ag-NGs )纳米复合材料。XPS分析表明，银纳米颗粒优先吸附在石墨-氮位点结构上，从而提高了ORR催化活性，这一结论被第一性原理计算证实。并且在具有吡啶结构的石墨烯中掺入高水平的氮掺杂也有助于ORR催化剂性能的提高。此外，Ag-NGs纳米复合材料不仅对氧还原反应的四电子途径表现出优异的催化活性，而且具有显著的稳定性。这项研究强调了Ag负载的氮掺杂石墨烯纳米复合材料作为一种有前途的电催化剂在清洁能源材料中的应用潜力。
图1. Ag-NGs纳米复合材料的生长机理示意图。
图2. Ag – NGs的形貌、微观结构、元素组成。(a,b,c)Ag-NGs的SEM图像;(d)低倍率的TEM图像，插图是银纳米颗粒的尺寸分布;(e)高倍率的TEM图像;(f)Ag – NGs复合物的EELS光谱;(g-j)0.1 M Ag-NGs的EDS映射图像。
图3. Ag – NGs纳米复合材料的晶体结构、组分和价键表征。(a)XRD模式;(b)拉曼光谱;(c)XPS光谱;(d)高分辨率Ag3d图谱;(e)高分辨率C1s图谱;(f)高分辨率N1s图谱。
图4. (a)NGs和(b)Ag – NGs 在O2和Ar饱和的0.1 M KOH溶液中的CV图像; (c)NGs、Ag – NGs和Pt / C的起始电位和峰电位的直方图; (d)NGs和(e)Ag – NGs在O2饱和的0.1 M KOH水溶液(扫描速率: 10 mV s-1)中，以不同转速( 250 – 3000转/分)记录ORR的线性扫描伏安曲线(LSVs)，插图是背景校正后NGs和Ag – NGs的相应K-L图;(f)不同Ag浓度下Ag – NGs复合物的Eonset、Epeak和n。
图5. 两种几何结构模型Ag-石墨N和Ag-吡啶N的DFT计算。吸附不同ORR中间体的优化模型(a) Ag-NGs (石墨氮)，(c) Ag-NGs (吡啶氮); (b)评价了相对于RHE的Ag-石墨N的总ORR自由能，橙线和蓝线分别代表U = 0和0.8 V;U是指ORR过程中施加的电位，0.9 V相对于RHE的值常用来评估ORR电催化剂的活性;(d)Ag-pyridine N的总ORR的自由能。
图6. Ag-NGs (0.1 M Ag)和NGs材料的ORR性能、耐久性和抗甲醇中毒能力。(a)不同电位下的电子转移数n;(b)H2O2产率与电位的关系;(c)Tafel图;(d)EIS图;(e)Ag – NGs和Pt/C的抗甲醇中毒能力;(f)NGs和Ag – NGs在1000个电位循环前后的LSV曲线。
相关研究成果由杭州电子科技大学电子科学与技术系纳米电子学与纳米器件实验室Wei Chen等人于2024年发表在International Journal of Hydrogen Energy (https://doi.org/10.1016/j.ijhydene.2024.01.348)上。原文：Enhancing performance of nitrogen-doped graphene nano-catalyst for oxygen reduction reaction by Ag loading
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