成果简介
三维非对称超级电容器（3D ASC）因其较高的工作窗口、理论能量密度和循环性而备受关注。然而，三维电极材料的实际应用受到脆性和死体积过大的限制。本文，青岛科技大学化工学院 高健 副教授团队在《Chem. Asian J》期刊发表名为“Robust Graphene-based Aerogel for Integrated 3D Asymmetric Supercapacitors with High Energy Density”的论文，研究提出了一种可控收缩策略，它能调节三维电极材料的孔隙结构，消除三维骨架结构中的死体积，并增强机械强度。本研究旨在获得结构稳定、紧凑的还原氧化石墨烯/二氧化锰（rGO/MnO2）和还原氧化石墨烯/碳纳米管（rGO/CNT）复合气凝胶。
二氧化锰和碳纳米管作为纳米垫圈，可防止石墨烯纳米片在收缩过程中自堆积。此外，高比容纳米垫圈还能显著提高 rGO 气凝胶电极的比能量密度。所制备的 rGO/MnO2//rGO/CNT三维ASC具有 216.15 F g-1 的高比质量电容，在3.5Ag-1 下具有 74 Wh kg-1 的高比质量能量密度，并且在 5Ag-1 下经过10,000次充放电循环后电容保持率仍高达 99.89%。利用基于rGO的气凝胶电极的坚固机械结构，采用榫卯结构设计，实现了3D ASC单元的多功能集成组装。
图文导读
图1。ASC的示意图:(I) rgo基水凝胶的制备，(II)自收缩工艺，(III)冷冻干燥，(IV) ASC的激光加工与组装
图2。rGO/MnO2-100、rGO/MnO2-70、rGO/MnO2-40和rGO/MnO2-10的(a)高度对比图和(b)直径对比图。(c) SEM图像，(d)氮气吸附/解吸等温线，(e) rGO/MnO2的孔径分布。(f)重量为200g时压缩和释放的光学对比图。(g)氧化石墨烯/二氧化锰气凝胶的应力-应变曲线。
图3。(a、b) rGO/MnO2-40的SEM图像，(c) TEM图像，(d) HRTEM图像，(e) SEM图像及相应的c、Mn、O元素映射。(f) rGO、MnO2、rGO/MnO2的XRD谱图。(g) rGO/MnO2-40电极材料的拉曼光谱，(h) TAG曲线，(i)水接触角。
图4。rGO/CNT-100、rGO/CNT-70、rGO/CNT-40和rGO/CNT-10的(a)高度和(b)直径对比度光学对比图。(c) SEM图像，(d)氮气吸附/解吸等温线，(e)还原氧化石墨烯/碳纳米管的孔径分布。(f)重量为200g时压缩和释放的光学对比图(g) rGO/CNT气凝胶的应力-应变曲线
图5。(a,b) rGO/CNT-40不同放大倍数的SEM图像，(c) TEM图像，(d) SEM图像及相应的c、O元素映射。(e)碳纳米管和rGO/碳纳米管的XRD谱图。(f) rGO/CNT-40的拉曼光谱和(g)水接触角。
图6、 ASC的电化学性能
图7、(a)单个器件、两个并联、两个串联的CV曲线。(b)光学图显示了由三个串联绕线asc供电的串联星光。一体式榫卯电极物理图和原理图:(d)三串三并联装置和(e)环形装置。(f)榫卯定位辅助空间装置施工图
小结
综上所述，3D rgo基复合气凝胶的孔隙结构通过可控收缩策略进行调整，从而形成了机械坚固的电极结构，消除了3D框架内的死体积。可控收缩增强了原始3D rgo基复合气凝胶中松散孔隙的结构完整性和连通性，同时防止了可能导致崩溃和聚集问题的过度收缩。与之前报道的大多数三维碳基 ASC 相比，所制备的三维rGO/MnO2//rGO/CNT ASC具有优异的质量电容、良好的质量能量密度和卓越的循环稳定性。榫卯结构的实施实现了电极的多功能集成和空间尺寸的组装，从而提高了在未来电子设备中的实际应用潜力。
文献：https://doi.org/10.1002/asia.202400243
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