极端制造 | 二维多功能器件：从材料制备到器件制造和神经形态应用

作者

黄卓慧、李彦冉、张艺、陈杰威、何军、蒋杰

机构

中南大学

Citation

Huang Z H, Li Y R, Zhang Y, Chen J W, He J, Jiang J. 2024. 2D multifunctional devices: from material preparation to device fabrication and neuromorphic applications. Int. J. Extrem. Manuf. 6 032003.

撰稿 | 文章作者

文章导读

自人工智能( AI )、物联网( IoT )和机器学习( ML )出现以来，为我们的生活提供了识别与智能控制等多种便利，但也对计算能力提出了更高要求。人脑启发的神经形态计算系统能够在器件层面上将模拟计算和数据存储结合起来，近年来受到广泛关注。神经形态计算系统模仿人脑中神经元和突触的工作方式，因其强大而高效的计算能力而被视为极具吸引力的下一代计算方法。二维材料的无悬键晶格和超薄范德华异质结，为下一代计算提供了独特的硬件基础，在低功耗、多功能的神经形态器件的发展中显示出巨大的潜力。因此，神经形态二维器件的研究对于实现多功能神经形态应用和开发超低功耗类脑芯片具有重要意义。近期，中南大学物理学院蒋杰教授、何军教授等在SCI期刊《极端制造》（International Journal of Extreme Manufacturing, IJEM）上共同发表《二维多功能器件：从材料制备到器件制造和神经形态应用》的综述。该综述系统介绍了二维材料的特性和制备，讨论了多种二维神经形态器件以及总结其应用的最新进展，包括神经形态视觉系统、听觉系统、触觉系统和痛觉系统等，并展望了开发二维神经形态器件所面临的机遇与挑战。该工作得到了香港理工大学陈杰威助理教授的大力支持。

关键词

二维材料；微纳制造；多功能系统；神经形态电子学；人工智能

亮点

• 介绍并讨论二维材料特性和制备技术；
• 讨论了二维材料在各种人工突触器件中的作用；
• 总结了二维神经形态器件的多功能应用研究进展；
• 展望了二维神经形态器件需要面对的各种机遇和挑战。

图1 从1990年至今，二维神经形态器件取得的一些重大突破。

图2 二维材料神经形态器件：从材料、器件到应用的图文概述。

研究背景

在过去的几十年里，大量的电子器件已经被开发出来，这些电子器件可以模拟突触功能，用于高性能的神经形态计算。随着新型材料和器件结构的发展，越来越多的神经形态器件被提出用于突触功能模拟，主要包括两端忆阻器和三端突触晶体管。近年来，二维材料及其范德瓦尔斯异质结已被广泛用于构建人工突触神经形态工程。其中，石墨烯、过渡金属二硫化物、六方氮化硼( h-BN)、黑磷和MXenes等是典型的热门材料。二维材料的原子薄层和有趣的物理化学性质为开发高性能的突触器件提供了有利的硬件基础。由于其性质对外界刺激非常敏感，二维材料可以为进一步开发各种新型突触器件提供了理想的平台，例如电解质栅控场效应晶体管( EGFET )，浮栅场效应晶体管( FGFET )，和铁电场效应晶体管( FeFET )。此外，二维半导体材料中强烈的光与物质相互作用使得光电突触器件具有模拟人类视觉系统的巨大潜力。同时，丰富的二维材料库可以构建高度可调的能带结构，为新型突触器件的发展提供了大量的选择余地。图1概括了二维神经形态器件在近年来的一些重大突破。在本文中，作者对二维材料神经形态器件的最新进展进行了全面综述。

最新进展

作者综述了二维材料神经形态器件及其应用的最新进展。如图2所示，主要分为三个部分：二维材料及其制备、器件结构和多功能神经形态应用。首先，二维材料及异质结的制备工艺主要包括二维材料合成、转移。另外，二维材料神经形态器件结构主要分为三种，即两端忆阻器、三端突触晶体管和光电突触器件。随后，综述了多功能神经形态应用，包括视觉、听觉、触觉和痛觉。最后，对二维材料神经形态器件进行了总结和展望。

二维材料的特性与制备 二维材料被定义为由单个原子层或多个原子层组成的晶体材料。自2004年石墨烯被发现以来，二维材料开始迅速发展。到目前为止，已经发现了至少几十种具有不同性质的二维材料，涵盖了绝缘体、半导体、金属等各种性质，如图3所示。制备单层或少层二维材料的方法主要有两种：自上而下的机械剥离法和自下而上的化学气相沉积法。此外，二维异质结的制备方法也主要包含两种：化学气相沉积直接合成法和转移技术。

图3 二维材料及其异质结的性能。( a )丰富的二维材料库。( b ) MoSe₂ / WSe₂ vdWH器件示意图。( c )构建vdWHs。( d ) 自下而上和 ( e ) 自上而下转移过程的示意图。( f ) PDMS转移的MoS₂ / h-BN vdWH。( g ) PPC法制备的h – BN / Graphene / h – BN器件。( h ) 二维材料无聚合物组装vdWHs的技术。(a-b) 经许可转载。版权所有（2006）Springer Nature。(c) 经许可转载。版权所有（2013）Springer Nature。(d-e) 经许可转载。版权所有（2020） 日本应用物理学会。(f-g) 经许可转载。版权所有（2019）Springer Nature。(h) 经许可转载。版权所有(2013) ，美国科学促进会。

二维材料神经形态器件结构

高效、多功能的神经形态应用的开发需要建立在模拟生物系统信息处理的基础上。要构建人工神经系统，最根本的是要制备得到权重可调的突触器件。由于具有原子级的厚度和对外部刺激敏感的物理性质，二维材料为各种突触器件的研究提供了有利的基础。二维材料神经形态器件可以分为：两端忆阻器、三端突触晶体管和光电突触器件。如图4所示，在两端忆阻器中，根据其不同的工作机制，两端忆阻器可以分为导电细丝形成，空位迁移，相转变等。如图5所示，在三端突触晶体管中，由于对界面电荷转移或静电调制的高灵敏度，原子级厚度的二维材料为各种突触晶体管的发展提供了一个绝佳的平台，例如分为电解质场效应晶体管，铁电场效应晶体管和浮栅场效应晶体管等。如图6所示，在光电突触器件中，持续光电导效应( PPC )是二维材料突触器件中光电突触可塑性的内在机制。具体来说，二维材料中的PPC效应可以通过电荷在半导体-电介质或异质结界面的捕获来实现。

图4 导电细丝的形成：Cu/MoS₂/Au忆阻器: ( a )光学图像(左)和示意图(右)。( b )双极I – V曲线。(c) LRS到HRS的转变。基于相变的忆阻特性：( d )局部2H – 1T′相变示意图。( e ) AFM高度图像(上)，Li +离子分布图(下)。( f ) LixMoS2器件之间的突触竞争与合作。控制二维材料中本征缺陷的分布：基于C-h-BN的忆阻器：( g ) 电阻开关过程的示意图。(h) 器件结构示意图。( i )高质量h – BN薄片(左)和制备的C-h-BN薄片(右)的电流映射图像。（a-c）经许可转载。版权所有（2019）美国化学学会。（g-i）经许可转载。版权所有（2018）Springer Nature。（d-f）经许可转载。版权所有（2023）RSC Pub。

图5 基于EGFET的突触晶体管：（a）α-MoO3-based EGFET的工作机制（b）比电容随频率的变化曲线。（c）柔性人工突触阵列的示意图。（d）垂直突触阵列示意图。基于FeFET的突触晶体管：（e）n-和p-型WSe₂沟道。（f-g）PFM相位图。基于FGFET的突触晶体管：（h）ON和OFF态下电子和空穴分布。（i）整流行为。（j）InSe/h-BN/O₂-h-BN类浮栅器件。（k）不同栅压下的EPSC响应。（a-b）经许可转载。版权所有（2018）, JohnWiley &Sons。（c）经许可转载。版权所有（2023), John Wiley &Sons。（d）经许可转载。版权所有（2022), John Wiley &Sons。（e-g）经许可转载。版权所有（2020), John Wiley &Sons。（h-k）经许可转载。版权所有（2022), John Wiley &Sons。

图6 界面缺陷：（a）基于单层MoS₂忆阻器示意图。（b）电阻开关过程。在( c )电子模式、( d )离子-电子模式和( e )光激活模式下，LTP强度的增加作为持续训练的函数。Ⅰ型和Ⅱ型异质结。( f ) CsPbBr₃ QDs / MoS₂ MVVHT的三维示意图。( g )异质结处电荷产生和传输过程的示意图：在光照下(左)和撤去光照后(右)。( h ) In₂Se₃ / MoS₂突触器件示意图。( i ) In₂Se₃ / MoS₂突触器件的典型瞬态光响应。( j ) In₂Se₃ / MoS₂突触器件阵列的成像功能。（a-b）经许可转载。版权所有（2018）, John Wiley &Sons。（c-e）经许可转载。版权所有（2018）, John Wiley &Sons。（f-g）经许可转载。版权所有（2020）, John Wiley &Sons。（h-j）经许可转载。版权所有（2022）, 美国化学学会。

多功能神经形态应用

大脑通过感官系统获取和处理外界环境的信息，包括视觉、听觉、触觉、伤害性系统等。二维材料具有优异的电学、光学、力学和热学性能，为在这类多功能神经形态器件中实现多种功能提供了合适的基础。迄今为止，二维光电突触器件已被证明在各种人工视觉场景中具有应用潜力，如图7和8所示，如彩色图像识别，自适应图像识别，运动识别和3D视觉偏振成像。得益于可调谐的突触可塑性，二维突触器件也被用于开发人工听觉系统，如图9所示，例如声音定位和声音模式识别。此外，如图10所示，基于不同工作机制的触觉传感器已被用于构建人工触觉系统。同时，二维材料也可为开发人工痛觉感知系统提供了新的思路（如图11所示）。

图7 基于二维材料的神经形态视觉系统。（a )人类视觉系统示意图。( b ) LTP / LTD特性。( c ) ANN光电二极管阵列示意图。（d）三层ANN示意图。不同的视觉信息：（e）颜色，（f）明/暗度，（g）动态图像，（h）偏振。颜色感知和适应：（i）单层神经网络示意图。（j）单波长图像的激活值。（k）多波长光电突触的示意图。（l）混合波长模式的激活值。( m ) CNN结构和不同数据集。( n )分类结果。（a）经许可转载。版权所有（2022）, Springer Nature。（b）经许可转载。版权所有（2021）, 美国化学学会。（c）经许可转载。版权所有（2020）, Springer Nature。（d）经许可转载。版权所有（2021）, 美国化学学会。版权所有（2021）, 美国化学学会。（c-f）经许可转载。版权所有（2022）, John Wiley &Sons。（g）经许可转载。版权所有（2022）, Elsevier。（h）经许可转载。版权所有（2022），英国皇家化学学会。（i-l）经许可转载。版权所有（2022），美国化学学会。（m-n）经许可转载。版权所有（2022）, John Wiley &Sons。

图8 视觉适应：（a )适应过程的动态图和数学描述。( b ) NFL网络。( c )人眼环境适应性示意图。暗背景( d )和亮背景( e )下8 × 8像素阵列的结构示意图。对’ 8 ‘字模式的暗视觉( f )和明视觉( g )的适应过程。动态图像感知：（h）运动目标检测示意图。( i )原始图像和归一化后的像素亮度分布(左)。有、无运动物体运动检测后的像素亮度分布(右)。( j )三色小车在不同Δt下的运动检测。偏振感知：( k )偏振敏感光电探测系统原理图。( l )三维偏振成像示意图。（a-b）经许可转载。版权所有（2021）, John Wiley &Sons。（b-c）经许可转载。版权所有（2022）, John Wiley &Sons。（d-g）经许可转载。版权所有（2022）, Springer Nature。（h-j）经许可转载。版权所有（2021），Springer Nature. （k-l）经许可转载。版权所有（2022），皇家化学学会。（m-n）经许可转载。版权所有（2023）, John Wiley &Sons。

图9 基于二维材料的神经形态听觉系统：（a）声音定位示意图。( b )重合神经元和延迟神经元的示意图。( b )重合神经元和延迟神经元的示意图。( c )全集成的仿生听觉器件。人工时延迟神经元展示：( d ) ITD = -ve，( e ) ITD = 0。( f )声学模式识别。( g )对电介质栅控垂直突触阵列的声学和情感模式进行训练和推理。（a）经许可转载。版权所有（2018），美国化学学会。（b-e）经许可转载。版权所有（2019），Springer Nature。（f）经许可转载。版权所有（2020），Springer Nature。（g）经许可转载。版权所有（2022），John Wiley &Sons。

图10 基于二维材料的神经形态触觉系统：( a )生物触觉传入神经系统及其突触的示意图。( b )压电效应石墨烯突触器件的原理图。( c )电路原理图。( d ) EPSC与Δ_{tpre2 – pre1}作图。( e )人工传入的CE激活动态逻辑示意图。( g )红光和绿光LED分别由TENG – 1和TENG – 2触发。( i )人工动觉系统的示意图。( h )运动信号触发的EPSC。( i )用于评估疲劳驾驶风险等级和标志语言识别的人工动觉系统。( j )动觉朝向角度感知。（a）经许可转载。版权所有（2022），Elsevier。（b-d）经许可转载。版权所有（2019），John Wiley &Sons.。（e-g）经许可转载。版权所有（2021），Springer Nature.。（f-j）经许可转载。版权所有（2021），Elsevier。

图11 基于二维材料的神经形态痛觉系统：( a )痛觉感受器在人体内的示意图。( b )自供能人工痛觉感受器系统示意图。( c )不同力下TENG的输出电压峰值。( d ) 疼痛感知测试(左)。放松特性测试(右)。( e )基于PdSe₂晶体管的人工痛觉感受器。( f ) PSC的三维示意图。( g ) 5 × 5痛觉感受器阵列用于图像预处理示意图。( h )视觉伤害性感受器的工作机制。( i , j) 基于SCS的视觉痛觉敏化机制。（a）经许可转载。版权所有（2021），John Wiley &Sons.。（b-d）经许可转载。版权所有（2022），John Wiley &Sons.。（e-g）经许可转载。版权所有（2020），John Wiley &Sons.。（h-j）经许可转载。版权所有（2021），John Wiley &Sons.。

未来展望

二维材料由于其薄的原子级结构和有趣的物理特性，为突触器件提供了新颖和多样的工作机制。然而，对于实际的系统级设备，人工神经形态计算还远未实现。此外，二维材料的原子尺度特性在扩展性和高集成度方面令人印象深刻，但集成度不足以支持未来的人工神经网络。（1）高质量二维材料的制备与转移：二维材料的大规模生长对于集成电路设计至关重要。目前，尽管已经实现了石墨烯等单元素二维材料的大面积生长。然而，大多数多元二维材料在大面积生长过程中仍未取得突破性进展，这不可避免地导致器件与器件之间存在较大差异。此外，现实应用场景中的二维神经形态器件需要具有机械可变形性，这依赖于高质量的二维材料晶圆级转移技术，可以将原始的二维材料确定性地转移到任意位置。目前，现有的方法存在固有的限制。转移过程中不可避免的引入折叠、缺陷和杂质，降低了器件的均匀性和成品率，导致器件性能下降等。（2）高性能二维器件的发展：为了实现高集成密度和高性能的神经形态计算，有必要将二维突触器件缩小到纳米尺度，以便实际应用。二维材料的原子级厚度特性在尺度效应和高集成度方面具有显著的优势。尽管如此，在不牺牲本征开关性能和神经形态功能的前提下，仍然需要相当大的努力来图案化和集成小尺寸的二维神经形态器件。此外，二维材料制备工艺与传统CMOS工艺的兼容性也是限制二维神经形态器件大规模集成的一大难点。在单个芯片上集成具有不同功能的二维器件可以显著提高电路的性能。（3）多功能二维神经形态系统的实现：对于高效节能的小型化处理系统，也需要像人脑一样对嗅觉和味觉信息进行感知和处理。遗憾的是，基于二维神经形态设备的人工嗅觉、味觉感知系统的研究还处于初级阶段。因此，可以期待未来人工智能将实现与现实世界的实时动态交互。这对于物联网、无人驾驶汽车、智慧城市等许多应用来说都是现实意义的。

作者简介

蒋 杰
中南大学

蒋杰，中南大学物理学院教授，湖南省杰青获得者，中南大学物理学院双超所省重点实验室/纳米光子学与器件省重点实验室固定成员。湖南大学与中科院宁波材料所联合培养博士。曾先后在新加坡南洋理工大学电子工程系、美国奥本大学物理系从事博后科研工作。 共发表SCI论文100余篇，目前已在《Advanced Materials》《Advanced Functional Materials》《Materials Horizons》《Small》《ACS Applied Materials & Interface》《Nanoscale》《Applied Physics Letters》《IEEE Electron Device Letters 》等国际权威SCI 杂志上以第一作者或通讯作者身份发表学术论文64篇，被SCI引用3400余次，H因子33。其中一作/通讯作者论文影响因子大于15的12篇，最高IF: 32.1，最大5篇平均IF：26.1。ESI高被引论文4篇，单篇最大SCI引用289次，超100次引用论文5篇。研究成果多次被《Nature Asia Materials》、《Material Views-China》、《X-MOL》、《材料人》、《腾讯新闻》等国内外传媒作为“Research Highlight” 新闻报道。

何 军
中南大学

何军，中南大学党委常委、副校长，侨联主席。湖南省芙蓉学者特聘教授，国家优秀青年科学基金获得者。主要研究领域为超快非线性光学、半导体自旋电子学、类石墨烯材料与器件。主持国家自然科学基金项目 4 项。在以《Nat. Commun.》《Phys. Rev. Lett.》《Adv. Mater.》为代表的国际期刊发表 SCI 论文 280余篇，SCI引用 9000 余次，h-index 54。2019年以来，发表第一或通讯作者SCI论文 64 篇，其中JCR一区论文 42 篇、影响因子 10 以上论文 19 篇、单篇最大影响因子 32.086。首次提出并验证了半导体纳米结构电荷空间分离可以调控电子或空穴自旋弛豫速率的概念；观察到半导体量子点多光子吸收饱和与共振现象并阐明其物理机制。近年来在二维材料超快非线性光学效应、飞秒激光制备微纳条纹结构、二维材料神经形态晶体管研究中取得重要进展。荣获湖南省高等教育教学成果奖一等奖 1 项（排名第3）、二等奖 1 项（排名第1）, 湖南省自然科学奖二等奖 1 项（排名第1）。入选2019年度英国皇家化学会材料类全球排名前1%高被引学者，2021年全球学者库网站公布的全球排名1万以内学者。