APL | 青岛大学物理科学学院功能材料与器件团队：含Fe和Co的N掺杂石墨烯作为高性能锂硫电池正极及原位拉曼研究

研究介绍

近日，青岛大学功能材料与器件团队在Applied Physics Letters上发表了题为“Fe and Co containing N-doped graphene sulfur cathode for high performance Li–S batteries and in situ Raman investigation”的研究论文(被编辑遴选为Editor’s Pick)。物理科学学院硕士研究生李山林为第一作者，刘相红教授为通讯作者。

锂硫（Li-S）电池由于其高理论比容量、低成本和环境友好性而成为下一代储能设备的有希望的候选者。然而，锂硫电池的实际应用面临着循环寿命差、硫利用率低、多硫化锂（LiPSs）的穿梭效应等挑战为了解决这些问题，大量的研究工作集中在开发先进的正极材料上。

在这项研究中，我们通过热解双金属MOFs设计了一种氮掺杂碳层与石墨烯层包覆CoFe₂O₄/Co₃Fe₇纳米微粒的结构（G/FeCo@N-C）。氮掺杂碳层与石墨烯层为硫的储存和适应体积膨胀、提供多硫化物的物附着位点以及快速电荷快速转移通道提供了有力的条件。CoFe₂O₄双金属氧化物与Co₃Fe₇双金属合金的协同作用使得其对LiPSs具有良好的催化能力，此外CoFe₂O₄/Co₃Fe₇表面具有丰富的催化位点可以加快LiPSs的转化。并且，我们通过原位拉曼表征技术，成功地揭示了G/FeCo@N-C对Li-S化学表现出优越的电催化活性，包括在电池充放电期间发生的氧化还原过程。得益于这些优点，G/FeCo@N-C-S正极在1.0C电流密度下，循环1000次仍可保持440.3mAh g^-1的放电比容量与每个循环0.042 %的容量衰减率。

图1 (a) G/FeCo-MOF和G/FeCo@N-C的合成过程示意图；(b) G/FeCo@N-C的XRD谱图；(c) G/FeCo-MOF和 (d) G/FeCo@N-C的TEM图像；(e) G/FeCo@N-C的HRTEM图像。

图2 (a) G/FeCo@N-C-S和 (b) G/FeCo-MOF-S电极在不同扫描速率下的CV曲线；CV [(c)、(d)和(e)]峰I、II和III的峰值电流线性回归线形图；(f) 由G/FeCo@N-C-S和G/FeCo-MOF-S的Randles-Sevcik关系得到的锂离子扩散系数(DLi+)值。

图3 (a) 锂硫电池原位拉曼测试示意图；(b) 电压-时间曲线；(c) G/FeCo@N-C-S复合电极的原位拉曼光谱；(d) 对称电池的CV曲线；(e) G/FeCo@N-C和G/FeCo-MOF在Li₂S₆溶液中浸泡6h后LiPSs吸附实验的数码照片；(f) G/FeCo@N-C上硫物质转化过程示意图。

图4 (a) G/FeCo@N-C-S和G/FeCo-MOF-S的CV曲线；(b) G/FeCo@N-C-S和G/FeCo-MOF-S在0.2C时的恒流充放电曲线；(c) G/FeCo@N-C-S和G/FeCo-MOF-S在0.2C时的循环性能；(d) G/FeCo@N-C-S和G/FeCo-MOF-S的倍率性能；(e) G/FeCo@N-C-S和G/FeCo-MOF-S的Nyquist图；(f) G/FeCo@N-C-S和G/FeCo-MOF-S在0.5C时的循环性能；(g) G/FeCo@N-C-S在1.0C下的长期循环稳定性。

团队介绍

刘相红，教授、博士生导师，山东省泰山学者青年专家，山东省优青。主要从事二维薄膜材料和器件应用研究。主持国家级和省部级科研项目7项，在Chem. Soc. Rev.、Appl. Phy. Lett.、Appl. Phy. Rev.、Adv. Funct. Mater.、Sens. Actuator B Chem等国际期刊上发表SCI论文100余篇，被引用8000余次，H因子49。授权国家发明专利6项。曾获英国皇家化学会高被引作者、山东省优秀硕士学位论文指导教师、青岛大学优秀共产党员等荣誉。

原文信息

标题：Fe and Co containing N-doped graphene sulfur cathode for high performance Li-S batteries and in situ Raman investigation

作者：Shanlin Li; Houshan Mei; Yixin Song; Jun Zhang; Xianghong Liu

期刊：Appl. Phys. Lett., 2023, 123, 111901,

原文链接：https://doi.org/10.1063/5.0165518