光云大学Jae Yeong Park—用于汗液离子分析和心电图监测的多功能硅氧烷装饰激光刻石墨烯贴片

在复杂的生物流体中进行电位检测，实现对个人健康的连续电解质监测；然而，由于电极表面失活和生物污垢导致电位稳定性的快速丧失，离子选择性电极器件的商业化受到了限制。在这里，研究描述了一种简单的多功能混合贴片，该贴片结合了Au纳米颗粒/硅氧烷基固体接触（SC），由激光内切石墨烯制成的基底支撑在聚（二甲基硅氧烷）上，用于非侵入性检测汗液Na⁺和K⁺。这些SC纳米复合材料在离子到电子转移过程中防止了水层的形成，在暴露13小时后，Na⁺和K⁺离子选择电极分别保持了3和5μV/h的电位漂移。硅氧烷片的层状结构增加了SC面积。此外，具有大表面积和优异导电性的电镀Au纳米颗粒进一步增加了离子选择性膜与固态触点之间界面的双电层电容，从而促进了离子到电子的转换，最终提高了Na⁺和K⁺的检测稳定性。此外，柔性贴片中的集成温度和心电图传感器分别有助于监测体温和心电图信号。该贴片同时具有电化学离子选择性和物理传感器，为自我监测健康提供了巨大的潜力。

图1. （a） 基于LIG的电极的制造和硅氧烷合成的示意图。（b） 混合贴片的传感电极的功能化和最终贴片的应用图。

图2. （a） FE-SEM图像显示了LIG/PDMS的表面形态。（b） 硅氧烷片在LIG/PDMS上分布的FE-SEM图像。（c） 具有多层结构的硅氧烷的局部放大的FE-SEM图像。（d） 在工作电极上改性的AuNP/硅氧烷的局部放大的FE-SEM图像。

图3. （a） LIG和AuNP/硅氧烷/LIG的XRD分析光谱。氧化石墨烯和石墨的（001）和（002）晶面（黑色）分别证实了通过激光烧蚀裸LIG将PI膜有效转化为石墨烯。对于AuNP/硅氧烷/LIG，AuNPs的（111）、（200）和（220）指数（红色）。此外，归属于（001）、（100）和（111）平面（青色）的峰归因于从CaSi₂蚀刻的硅氧烷相。（b） LIG和AuNP/硅氧烷/LIG的XPS测量光谱。（c） AuNP/siloxene/LIG的高分辨率Si2p光谱。（d） 高分辨率Au 4f光谱AuNP/硅氧烷/LIG。

图4. （a） 说明Na⁺和K⁺传感器工作机制的示意图。（b） 在0.5 mM–636.5 mM的浓度范围内，OCP对Na⁺的线性响应。（c）Na⁺对数浓度和OCP测量值之间的线性校准图。（d） 在0.1至156.6mM的浓度范围内，对K+的线性OCP响应。（e）K⁺对数浓度和OCP测量值之间的线性校准图。（f） Na⁺传感器在其他离子组合物如K⁺、Ca²⁺、NH⁴⁺、葡萄糖、乳酸和抗坏血酸干扰存在下的选择性测试结果。（g） K⁺传感器在其他离子组合物（包括Na⁺、Ca²⁺、NH⁴⁺、葡萄糖、乳酸和抗坏血酸干扰）存在下的选择性测试结果。

图5. （a） 四种不同Na⁺传感器的再现性测试。（b） Na⁺传感器连续三次检测到的不同浓度Na+传感器的重复性测试结果。（c） 四种不同K⁺传感器的再现性测试。（d） K⁺传感器连续三次检测到的不同浓度K⁺传感器的重复性测试结果。

图6.（a） 当温度从26°C上升到55°C时，温度传感器对电阻变化的响应。（b） 随着温度从26°C升高到55°C，温度传感器的相对正电阻变化。（c） 温度传感器对27.5至47.3°c的增量温度的动态电阻响应。（d） 通过在20°C和60°C之间重复加热-冷却测试，温度传感器的可恢复性。（e） 通过商用ECG传感器（湿）和基于LIG/PDMS的ECG传感器（干）测量ECG信号。（f） 通过基于LIG/PDMS的ECG传感器测量胸部的ECG信号。

图7.当志愿者骑自行车进行身体汗液测试时，安装在志愿者胸部的集成心电图传感器、温度传感器和K⁺ISE和Na⁺ISE的贴片的实时响应。

相关研究成果由光云大学Jae Yeong Park等人2024年发表在ACS Applied Materials & Interfaces (链接：https://doi.org/10.1021/acsami.3c16676)上。原文：Multifunctional Siloxene-Decorated Laser-Inscribed Graphene Patch for Sweat Ion Analysis and Electrocardiogram Monitoring