第一作者：Kangkang Ge
通讯作者：Pierre-Louis Taberna、Patrice Simon
通讯单位：法国保罗·萨巴蒂尔大学
研究背景和内容
了解局部电化学过程对于包括电化学双层电容器在内的高效储能应用至关重要。了解电荷存储机制，更一般地说，是发生在电极/电解质界面上的过程，对于开发性能更高的电化学储能材料和器件至关重要。为了更好地理解纳米界面上的电荷存储，需要系统的探索和更深入的理解。
在这项工作中，作者使用腔微电极，operando电化学石英晶体微天平(EQCM)和operando电化学膨胀测量(ECD)工具的组合研究了模型材料-还原氧化石墨烯(rGO)在水电解质中的电荷存储机制。并证明了两个区域具有不同的电荷存储机制，这取决于阳离子-碳相互作用。
研究要点
要点一：本文以二维氧化石墨烯为模型材料，提供了离子部分脱溶对电荷存储机制的关键作用的证据。并证明了阴极极化过程中阳离子的部分脱溶，从而增强了电容。
要点二：后续本文以具有导电石墨畴和可控表面氧官能团的多层氧化石墨烯颗粒为模型材料，研究了近中性水溶液中电荷的储存机理以及离子约束对电化学行为的影响。
图1：材料制备及理化性质表征。a氧化石墨烯(GO)阶梯还原的实验流程:先通过水热还原得到还原的氧化石墨烯(rGO)，再通过高温热还原制备进一步还原的材料(标记为r2 GO)。b rGO和r2 GO粉末的x射线衍射(XRD)图。还原后GO的002晶面XRD峰对应的2θ角由24.0°(d-间距3.7 Å)变为26.2°(d-间距3.4 Å)。c在0.01 M LiCl、MgCl2和ZnCl2水溶液中还原氧化石墨烯的Zeta电位。
图4：充电过程和电容增强两个区域。应用接近中性的水电解质时，还原氧化石墨烯的阳离子依赖双区电荷存储过程示意图。b应用不同电解质时两个区域的综合电容。
参考文献：
Kangkang Ge, Hui Shao, Encarnacion Raymundo-Piñero. et al. Cation desolvation-induced capacitance enhancement in reduced graphene oxide (rGO). Nature communications. (2024).
https://doi.org/10.1038/s41467-024-46280-1
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