成果简介
具有超高能量密度的电池型材料在混合超级电容器（HSCs）中显示出巨大的潜力。本文，印度孟买化学技术研究所Deepak Dubal、Rajendra Deshmukh、Archana Kalekar等研究人员在《ACS Appl. Mater. Interfaces》期刊发表名为“Extrinsic Pseudocapacitive NiSe/rGO/g-C3N4 Nanocomposite for High-Performance Hybrid Supercapacitors”的论文，研究开发了一种硒化镍（NiSe）/还原氧化石墨烯（rGO）/石墨化氮化碳（g-C3N4）三元复合材料，作为混合超级电容器（HSCs）的正极。
g-C3N4的扩展π共轭平面层促进了与 rGO 的紧密互联，从而进一步提高了表面积、表面自由能和高效电子/离子通道。此外，它还建立了清晰的离子扩散通道，在充放电过程中充当离子库，促进高效的氧化还原反应。因此，NiSe/g-C3N4/rGO 纳米复合电极在 1 Ag-1的条件下显示出 412.6 mA hg-1 的比容量。随后，以纳米复合材料为正极、活性炭为负极组装了 HSC 设备，在功率密度为 750 Wkg-1时，能量密度为 65.2 Whkg-1。
值得注意的是，这种 HSC 器件保持了极佳的循环稳定性，在 5 Ag-1 的条件下进行 10,000 次充放电循环后，仍能保持 93.3% 的初始性能和 86.6% 的库仑效率。这些发现凸显了NiSe/g-C3N4/rGO 作为一种多功能、高效电极材料在战略开发 HSC 器件方面的潜在用途。
图文导读
图1. 合成NiSe/g-C3N4/rGO 纳米复合材料的步骤示意图。
图2. (a) NiSe、(b) NiSe/rGO、(c)NiSe/g-C3N4 和 (d)NiSe/g-C3N4/rGO 的 FE-SEM 图像。(e-g）NiSe/g-C3N4/rGO 的 HR-TEM 图像和（h）SAED 图样。
图3. (a) XRD 图样。(b) NiSe、NiSe/rGO、NiSe/g-C3N4 和NiSe/g-C3N4/rGO 样品的傅立叶变换红外光谱。(i)NiSe/rGO、(ii)NiSe/g-C3N4 和(iii)NiSe/g-C3N4/rGO 的(c) O 1s、(d) N 1s、(e) Ni 2p、(f) Se 3d 和 (g) C 1s 的 XPS 核电平光谱。
图4. NF、NiSe/NF、NiSe/rGO、NiSe/g-C3N4 和NiSe/g-C3N4/rGO/NF 与 (a) 6 M KOH 溶液、(b) 蒸馏水 (W)、乙二醇 (EG)、甘油 (G) 和甲酰胺 (F) 的接触角、 (c) 表面能；(d) 孔体积分布曲线；(e) NiSe、NiSe/rGO、NiSe/g-C3N4 和NiSe/g-C3N4/rGO 的表面积 vs 孔体积。
图5：（a）扫描速率为 10 mVs-11 时 NiSe、NiSe/rGO、NiSe/g-C3N4 和NiSe/g-C3N4/rGO 电极的 CV 曲线对比；（b）NiSe/g-C3N4/rGO 电极在不同扫描速率下的 CV 曲线。(d) 电流密度为 1 Ag-1 时 NiSe、NiSe/rGO、NiSe/g-C3N4 和NiSe/g-C3N4/rGO 电极的 GCD 曲线对比，以及 (e)NiSe/g-C3N4/rGO 电极电流密度变化时的 GCD 曲线。分别为 NiSe、NiSe/rGO、NiSe/g-C3N4 和NiSe/g-C3N4/rGO 电极的 (c) 奈奎斯特图和 (f) 比容量与电流密度的比较。(g) NiSe、NiSe/rGO、NiSe/g-C3N4 和NiSe/g-C3N4/rGO 电极在不同电流密度下的比容量保持率，以及 (h)NiSe/g-C3N4/rGO 和 NiSe 在 10 Ag-1下分别循环 10,000 次和 5,000 次的稳定性和容量保持率。
图6：（a）扫描速率为 10 mVs-1 时NiSe/g-C3N4/rGO 和交流电极的 CV 曲线；（b）扫描速率和电流密度不同时NiSe/g-C3N4/rGO//AC HSC 电池的 CV 和（c）GCD 曲线；（d）比电容与电流密度的关系曲线。(d)NiSe/g-C3N4/rGO//AC HSC 电池的 Ragone 图；(e) NiSe/g-C3N4/rGO//AC HSC 电池的 Nyquist 图；(f)NiSe/g-C3N4/rGO//AC HSC 电池的电容保持率与周期数的关系图。(g) 两个串联的NiSe/g-C3N4/rGO//AC HSC 器件成功为一个小型 LED 灯泡照明 8 分钟。
小结
NiSe/g-C3N4/rGO 纳米复合材料之所以具有优异的电化学性能，是因为它具有独特的互连分层结构。在这种结构中，NiSe 纳米颗粒均匀生长，错综复杂地嵌入相互连接的g-C3N4和 rGO 纳米片网络中。g-C3N4的扩展 π 共轭平面层促进了与 rGO 的紧密互联。这一特性不仅增加了可用表面积和表面自由能，还显著提高了材料内部的电子传导性。此外，建立明确的电解离子扩散通道也进一步促进了电子导电性的提高。这些通道具有双重作用，既能在动态充放电过程中起到缓冲离子的作用，又能形成离子扩散通道，促进高效的氧化还原反应。双模态孔隙率与各个元素的协同作用相结合，有助于改善电化学特性，如离子可及性和扩散、电子传输和材料稳定性，最终使NiSe/g-C3N4/rGO 纳米复合材料具有卓越的性能和耐用性。
这种经过优化的纳米复合电极在电流密度为 1Ag-1 时的比容量为 412.6 mA hg-1。将该电极用作HSC设备的正极，活性炭用作负极，在功率密度为 750 Wkg-1时，能量密度达到 65.2Whkg-1。此外，该 HSC 设备还表现出了极佳的循环稳定性，其初始性能保持了93.3%，即使在电流密度为 5 Ag-1 的条件下进行 10,000 次充放电循环，库仑效率也保持了86.6%。这项研究为开发适用于高性能和长寿命HSC器件的先进分层NiSe/g-C3N4/rGO 纳米复合电极提供了广阔的前景。
文献：https://doi.org/10.1021/acsami.3c16010
本文来自材料分析与应用，本文观点不代表石墨烯网立场，转载请联系原作者。
