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随着环保意识的增强，对于监测空气污染、工业废气、食品和生活环境质量的气体传感器需求日益激增。因此，无论是工业制造方面，还是健康监测应用都需要高性能气体传感器进行保护监测。对于应用气体传感器的材料而言，能在室温下使用的是十分重要的条件之一。最近二维材料MXene因其具有优异的导电性、可加工性、丰富的表面末端和可改变的层间距而被认为是一种潜在的理想气敏材料。根据密度泛函理论计算证实了MXene上的官能团与NH3分子的强相互作用，表明MXene具有较好的选择性。为此，本文提出了碱化V2CTx MXene和NH2-石墨烯(NG)的复合材料，通过简单的超声分散制备，用于室温下氨(NH3)检测。碱化后的V2CTx MXene由于含有丰富的含氧官能团而带负电荷，可以通过静电吸引与NG相互作用。此外，本文复合材料所制备的传感器对NH3具有良好的选择性、适度的响应/恢复时间、良好的耐久性和稳定性。主要创新点有:
1. 构建了三维V2CTx MXene与氨基石墨烯的异质结,实现了材料的协同增效。
2. 利用碱处理方法优化了MXene的化学组成,提高了检测性能。
3. 该复合材料实现了室温下对氨气的高灵敏检测,检测限可达ppb级。
4. 通过调控复合体中的组分比例,可以优化检测性能。
5. 研究提出了该材料高灵敏检测氨气的机制。
6. 利用简单的涂覆法将材料制备成感应器,展示了可扩展的应用前景。
7. 该研究实现了室温高灵敏氨气检测,为开发MXene类气体传感器提供了新的设计策略和材料平台。
图文导读
图1. AVNG复合材料的合成
图2. V2 AlC、V2 CTx Mxene、AVNG-15、AVNG 30、AVNG-60和NG的XRD图案
图3. （a）V2 AlC、（B）V2 CTx、（c）NG、（d）AVNG-15、（e）AVNG-30和（f）AVNG-60的SEM图像
图4. AVNG-30：（a，b）TEM图像（插图显示HRTEM图像），（b）能量色散X射线光谱元素映射图像，（c）HAADF图像，（d）C（蓝色），（e）O（黄色），和（f）V（红色）
图5. V2 CTx（上）和AVNG-30（下）的XPS剖面：（a）测量谱和（b）V2 p、（c）C 1s和（d）O 1s的相应高分辨率谱
图6. (a)氮吸附-解吸等温线和（b）孔径分布和AVNG-30的累积孔体积
图7. (a)实时气体响应曲线和（b）V2 CTx、AVNG-15、AVNG-30、AVNG-60和NG传感器在25 °C下对50 ppm NH3进行5次循环的灵敏度（%）。(c)动态电阻曲线和AVNG-30传感器对10−100 ppm NH3的气体响应。(d)AVNG-30传感器对50 ppm各种气体的气体响应
图8. 暴露于50 ppm NH3的AVNG-30传感器：（a）响应/恢复时间，（b）实时电阻曲线和不同湿度下的气体响应，（c）动态电阻曲线，以及（d）在环境条件下25 °C下一个月的气体响应变化
图9. (a)传感机制，（b）能带图和（c）AVNG传感器异质结的示意图
总结
本项研究中，三维（3D）碱化后V2CTx采用表面静电组装的方式制备了MXene/NH 2石墨烯（AVNG）复合材料。首先MAX前驱体（V2AlC）在强酸（HF）刻蚀除Al层，因此所获得的MXene的表面末端含有丰富的负含氧基团，同时氨基官能化的石墨烯NH2-石墨烯（NG）的表面带有正电。两者进行复合，形成优良导电性、大表面积和独特的一种新型材料。表征结果表明，NG主要连接在碱化V2CTx MXene纳米片的表面。三维碱化V2CTx MXene/ NH2 -石墨烯(AVNG)传感器的气体响应强度是碱化V2CTx MXene的21倍。同时气敏测试结果表明，V2CTx MXene（30 mg）/NG（30 mg）复合材料（AVNG-30）的灵敏度高于其他样品。
该研究成功构建了三维碱化V2CTx MXene与氨基化石墨烯的异质结纳米复合材料。该材料实现了室温下对氨气的高灵敏检测,检测限可达到ppb级,响应时间仅需几秒钟。研究结果表明,MXene与氨基石墨烯的协同作用实现了传感性能的显著提高。碱处理引入的氧化物组分也有助于提高材料的电子传导性。研究提出了该复合材料高灵敏检测氨气的机制。该研究实现了室温高灵敏检测氨气的目标,为开发高性能气体传感器提供了新的材料设计策略。未来可通过优化组分比例和微结构进一步提高检测灵敏度和选择性,并缩小检测下限。该材料制备方法简单,可望实现规模化生产和广泛的氨气检测应用。
原文链接：https://doi.org/10.1021/acsanm.3c03615
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