瑞士联邦材料科学与技术实验室Phys. Rev. Lett.: 石墨烯纳米片的定制磁性

2024年1月25日，Phys. Rev. Lett.在线发表了瑞士联邦材料科学与技术实验室Chenxiao Zhao、Carlo A. Pignedoli和Pascal Ruffieux课题组的研究论文，题目为《Tailoring Magnetism of Graphene Nanoflakes via Tip-Controlled Dehydrogenation》。

原子精确的石墨烯纳米片被称为纳米石墨烯（nanographene），其已经成为一个实现碳磁性的有前景平台。基于来自两个子晶格中π电子的失配，可以用Ovchinnikov-Lieb规则预测它们的基态自旋构型。虽然合理的几何设计实现了特定的自旋构型，但对π电子的进一步直接控制为有效的自旋控制和潜在的量子器件操作提供了理想的扩展。

在此研究中，作者利用扫描隧道显微镜（STM）针尖对沉积在Au(111)衬底上的纳米石墨烯进行了特定位点的脱氢，这表明了精确定制底层的π电子体系，从而有效地控制其磁性。通过第一性原理计算和紧束缚平均场-Hubbard（TB-MFH）模型，研究证明了脱氢诱导的Au-C键的形成以及由此产生的前线π轨道和Au衬底态之间的杂化可以有效消除未配对的π电子。这项研究结果建立了一种有效控制纳米石墨烯磁性的技术。

图1 去除特定碳位点对杯状物基态磁化的影响

图2 针尖诱导的杯状物脱氢

图3 Au(111)上OSD杯状物的优化结构、碳原子的自旋分辨PDOS和实验dI/dV光谱

图4 自旋分辨前线轨道、自旋密度和自旋分辨能谱

图5 [3]-三角烯中π-电子体系的脱氢定制

【论文链接】

Zhao, C., Huang, Q., Valenta, L. et al. Tailoring Magnetism of Graphene Nanoflakes via Tip-Controlled Dehydrogenation. Phys. Rev. Lett., 2024, 132, 046201. https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.132.046201

【其他相关文献】

[1] Mishra, S., Beyer, D., Eimre, K. et al. Topological frustration induces unconventional magnetism in a nanographene. Nat. Nanotechnol., 2020, 15, 22–28. https://doi.org/10.1038/s41565-019-0577-9

[2] Zheng, Y., Li, C., Xu, C. et al. Designer spin order in diradical nanographenes. Nat. Commun., 2020, 11, 6076. https://doi.org/10.1038/s41467-020-19834-2

[3] Mishra, S., Catarina, G., Wu, F. et al. Observation of fractional edge excitations in nanographene spin chains. Nature, 2021, 598, 287–292. https://doi.org/10.1038/s41586-021-03842-3

[4] Mishra, S., Yao, X., Chen, Q. et al. Large magnetic exchange coupling in rhombus-shaped nanographenes with zigzag periphery. Nat. Chem., 2021, 13, 581–586. https://doi.org/10.1038/s41557-021-00678-2