上科大物质学院陈刚课题组研发弹性可压缩的还原氧化石墨烯海绵实现高效稳定锂金属电池

近日，上海科技大学物质科学与技术学院陈刚课题组研发了弹性可压缩的还原氧化石墨烯海绵（rGO-S），实现了高效稳定的锂金属电池，相关成果发表于国际知名学术期刊Nano Letters。该研究揭示了镀锂产生的内应力对锂枝晶生长的影响，并通过构建弹性可压缩的基底释放镀锂内应力，实现了无枝晶的锂沉积。

锂金属具有超高的比容量（3860 mAh g⁻¹）和低的电极电位，是实现下一代高能量密度电池的理想负极材料。然而，在充电过程中，锂倾向于以枝晶的形式沉积生长，破坏了形成的固态电解质中间相（SEI）并伴随体积膨胀，导致电池性能衰减且存在安全隐患。传统铜集流体坚硬且不可压缩，镀锂过程产生的应力无法通过底部释放，导致应力在顶部积聚，促使锂枝晶的形成。

针对这些问题，陈刚教授团队提出了构建弹性可压缩的基底来释放镀锂过程产生的内应力，从而抑制锂枝晶的生成。他们以聚苯乙烯微球为牺牲模板、氧化石墨烯为主体材料，研制出弹性可压缩的rGO-S电极。以rGO-S作为锂沉积的基底，可以有效释放镀锂过程中产生的内应力，并且容纳体积变化，实现平整、致密的锂金属沉积。在脱锂过程中，弹性的rGO-S基底可恢复初始结构，沉积的锂金属可有效脱出，减少“死锂” 的产生。由此形成稳定的SEI，可以显著提高锂金属电池的库伦效率和循环寿命。

图1：可压缩的弹性基底实现无枝晶锂沉积的原理及效果图。

在弹性可压缩的基底作用下，无枝晶的锂金属负极和电解液形成的SEI保持稳定，锂金属和电解液间的副反应显著减少。因此，以rGO-S为电极的锂金属电池具有更高的库伦效率和更好的循环稳定性，在1 mA cm^-2的电流密度和1 mAh cm^-2面容量的半电池循环测试中稳定循环300圈，平均库伦效率为98.4%。相比传统电极，在循环过程中所需的过电势更小，电池的内部阻抗也更小。基于rGO-S电极的锂金属对称电池，在3 mA cm^-2的电流密度下实现了1200次稳定循环。以磷酸铁锂为正极的全电池中实现了极佳的倍率性能和循环稳定性，在5C的高倍率下实现了100 mAh g^-1的容量，在1C条件下稳定循环300圈后可以维持90%以上的容量。

图2：基于rGO-S电极的对称电池和全电池的性能测试。

上科大物质学院2021级博士研究生李亚儒和2018级博士研究生胡有地为该论文的共同第一作者，陈刚教授为通讯作者，上海科技大学是唯一完成单位。

论文标题：Compressible and Elastic Reduced Graphene Oxide Sponge for Stable and Dendrite-Free Lithium Metal Anodes

论文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.3c03973