安徽大学Yupeng Yuan等–高稳定Cu/W18O49@Graphene材料同步高效净化太阳能水蒸发过程中挥发性有机化合物

太阳能驱动的清洁水生产受到挥发性有机化合物（VOCs）的挑战，挥发性有机化合物对蒸馏水中的健康构成风险。在这里，我们开发了一种Cu/W₁₈O₄₉@Graphene解决挥发性有机物污染的光热光催化材料。Cu和W₁₈O₄₉之间的等离子体耦合增强了光吸收，1–2层石墨烯封装保护W₁₈O₄₉内的氧空位，同时促进热电子提取，有效缓解其超快弛豫。密度泛函理论计算表明，挥发性有机物在石墨烯上的吸附增强。这些协同作用解决了W₁₈O₄₉中的氧空位衰变问题，并为气-液-固三相光催化反应提供了更多的活性位点。与三维浮动蒸发器基板集成，优化的Cu/W₁₈O₄₉@Graphene该材料在1次太阳照射（1 kW m^–2）下实现了1.41 kg m^–2 h^–1的有效水蒸发率（效率为88.6%）、非凡的稳定性（>120 h）和99%的苯酚去除率。这项工作为缓解太阳能驱动的水蒸发中的挥发性有机物污染提供了一个有前景的解决方案。

图1. a）示意图Cu/W₁₈O₄₉@Graphene合成程序；（b） Cu的TEM和（c，d）HRTEM图像Cu/W₁₈O₄₉@Graphene;（e） HAADF-STEM图像与元素映射图像Cu/W₁₈O₄₉@Graphene;（f） W₁₈O₄₉、Cu/W₁₈O₄₉和Cu /W18O49@Graphene的拉曼光谱;（g） W₁₈O₄₉和Cu/W18O49@Graphene的EPR谱;（h） W₁₈O₄₉、Cu/W₁₈O₄₉和Cu /W₁₈O₄₉@Graphene的紫外-可见-近红外吸收光谱。

图2. (a)照片显示Cu/W₁₈O₄₉@Graphene/PDMS系统在树叶上的位置。右图分别为PDMS、W₁₈O₄₉/PDMS和Cu/W₁₈O₄₉@Graphene/PDMS系统的俯视图。(b)Cu/W₁₈O₄₉@Graphene/PDMS中孔隙率的SEM图。(c) Cu/W₁₈O₄₉@Graphene/PDMS的元素映射。(d) PDMS、W₁₈O₄₉/PDMS和Cu/W₁₈O₄₉@Graphene/PDMS系统在1次太阳照射下的红外热像图。(e) 1次太阳照射下PDMS、W₁₈O₄₉/PDMS、Cu/W₁₈O₄₉/PDMS、Cu/W₁₈O₄₉@Graphene/PDMS的顶面温差。(f) Cu/W₁₈O₄₉@Graphene/PDMS体系的亲水性表面和(g)疏水性内部。(h)不同系统在1太阳(1 kW m^-2)下的水分蒸发性能。(i)不同系统在1太阳(1 kW m^-2)下的长期蒸发性能。

图3. (a)冷凝水收集装置示意图。(b)不同系统在1次太阳照射下蒸馏水蒸发后的残留苯。(c)不同报道的光催化-光热系统的苯酚去除效率。(d)在重复实验过程中蒸馏水中残留的苯酚。(e)太阳照射下自由基的EPR分析。

图4. 室外水分蒸发实验。室外实验于2023年7月在安徽大学环境教学楼草坪上进行。收集蒸馏水，连续监测有机化合物浓度和盐度。实验时间为11:30 ~ 14:30，时间为3 h，平均光强为800 W m^-2。(a)冷凝水收集装置数字图像。(b)蒸发速率与太阳光强度的关系。(c)照片显示Cu/W₁₈O₄₉@Graphene/PDMS蒸发器对甲基橙、亚甲基蓝和苯酚的净化性能。颜色反应后苯酚的初始水和冷凝水。(d-f)收集的蒸馏水与含MO、MB和苯酚的模拟废水的紫外-可见吸收光谱比较。插图显示了不同污染物的分子模型。(g)太阳能淡化后蒸馏水和天然海水(东海，平均盐度= 3.1-3.2 wt %)中4种原生金属离子的盐度测定。(h-j)海水、生活用水、蒸馏水经太阳能淡化后的电阻。单位为MΩ。

图5. (a) W₁₈O₄₉和(b) Cu/W₁₈O₄₉@Graphene在400 nm激发后的fs-TA光谱二维伪彩色图。(c) W₁₈O₄₉和Cu/W₁₈O₄₉@Graphene的fs-TA动力学及其拟合结果。Cu/W₁₈O₄₉@Graphene: (d) O1s， (e) W4f， (f) C1s在不同反应条件下的原位XPS光谱。OL:点阵氧;OV:氧空位;OA:吸附氧。(g)投影视图显示W₁₈O₄₉与Cu NPs结合或用石墨烯层封装后电荷密度的重新分布。青色球和棕色球分别代表Cu原子和C原子。(h) Cu/W₁₈O₄₉@Graphene复合材料对水和苯酚的吸附能示意图。

相关研究成果由安徽大学Yupeng Yuan等人2023年发表在Nano Letters (链接：https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.3c04166)上。原文：Synchronizing Efficient Purification of VOCs in Durable Solar Water Evaporation over a Highly Stable Cu/W18O49@Graphene Material