成果简介
尽管硅（Si）具有很高的理论容量和丰富的资源，但其固体电解质界面薄膜的巨大体积膨胀和不稳定性是阻碍硅基电极发展的核心问题。本文，南京工业大学吴健 副教授、暴宁钟 教授团队在《Ind. Eng. Chem. Res》期刊发表名为“Flexible Silicon/Titanium Dioxide/Reduced Graphene Oxide Self-Standing Electrode with High Performance and High Stability for Lithium-Ion Batteries”的论文，研究构建了一种无需粘结剂和导电剂的柔性硅/二氧化钛/还原氧化石墨烯（Si/TiO2/rGO）自立电极。
简而言之，通过溶胶-凝胶工艺在硅纳米颗粒上涂覆 TiO2，然后使用壳聚糖作为交联剂，将核壳结构的 Si/TiO2 与 GO 组装在一起，接着在氨/氩（NH3/Ar）气氛下进行冷冻干燥、压制和退火。在这种结构中，TiO2 和 rGO 为硅提供了双重保护，并形成了一条连续的导电路径。此外，NH3 和壳聚糖的氮掺杂进一步增强了锂存储性能。所制备的 Si/TiO2/rGO 薄膜电极在宽电流密度范围内均表现出优异的速率性能，在 200 mA g-1 下运行 200 个循环后，其可逆容量仍保持在 1333.8mAh g-1 的水平。
图文导读
图1. (a) Si/TiO2/rGO 薄膜制备示意图。(b) 壳聚糖凝固浴、Si/TiO2/GO 分散液及其混合物。(c) Si/TiO2/rGO 薄膜的数码照片。
图2. (a) Si 纳米颗粒和 (b) Si/TiO2 纳米颗粒的扫描电镜图像。(c) 不同放大倍数下 Si/TiO2/rGO 薄膜的侧视图和 (d-f) 正视图。
图3：（a）Si/TiO2 的 TEM 和（b）HRTEM 图像。(c、d）Si/TiO2/rGO 的 TEM 图像
图5：(a) Si/TiO2/rGO 的 XPS 光谱。Si/TiO2/rGO 的 (b) C 1s、(c) N 1s、(d) Si 2p、(e) Ti 2p 和 (f) O 1s 的 XPS 分峰拟合光谱图。
图6. 经过 200 次循环（电流密度：200 mA g-1）后，Si/TiO2/rGO 薄膜在不同放大倍数下的扫描电镜图像。
小结
总之，在不使用粘结剂和导电剂的情况下，成功制备出了自立式 Si/TiO2/rGO 薄膜电极。自立结构的设计使 Si/TiO2/rGO 具有良好的柔韧性和优异的锂存储性能。特别是，在 200 mA g-1 下运行 200 个循环后，放电容量仍保持在 1333.8 mAh g-1，而且电极保持原有结构，完好无损。相信这项工作将为推动柔性锂离子电池的发展奠定坚实的材料基础。
文献：https://doi.org/10.1021/acs.iecr.3c03618
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