本研究报道了使用脉冲模式金属有机物气相外延在石墨烯涂覆的c应用衬底上生长高质量GaN外延薄膜，以及通过简单的机械剥离制造可转移发光二极管（LED）的独立GaN薄膜。在石墨烯涂层蓝宝石衬底上生长的高质量GaN膜可以通过使用热释放带轻易地剥离并转移到外来衬底上。此外，揭示了在GaN生长过程中氨流的脉冲操作是制备高质量独立GaN膜的关键因素。这些薄膜表现出优异的单晶度，通过异质外延生长InxGa1–xN/GaN多量子阱和GaN薄膜上的p-GaN层，被用于制造可转移的GaN LED，显示出其在先进光电器件中的潜在应用。
图1. 通过使用NH3脉冲流生长技术在石墨烯涂覆的c-apphire衬底上实现高质量GaN薄膜的三步生长工艺示意图。该工艺包括（a）O2等离子体处理以增加石墨烯上的成核位点，（b）低温GaN（LT-GaN）缓冲层生长，（c）在NH3的脉冲流下的脉冲外延横向过度生长（PLOG）以在石墨烯上形成连续缓冲层，以及（d）在NH3的连续流下的高温GaN（HT-GaN。
图2. 在1050°c下的第二生长步骤中，使用各种NH3流动模式在石墨烯涂覆的c-apphire衬底上生长的GaN膜的SEM图像和剥离结果。（a–d）具有不同NH3流动模式的第二生长步骤后的GaN样品的SEM图像：（a）连续流动，（b）3s开/1s关脉冲流动，（c）2s开/2s关脉冲流，和（d）1s开/3s关脉冲流量模式样品。（e–h）在1150°C下第三次生长步骤后的GaN样品的SEM图像：（e）连续流动，（f）3s开/1s关脉冲流动，（g）2s开/2s关脉冲流，和（h）1s开/3s关脉冲模式样品。（i–l）显示使用热剥离带的GaN样品的样品和剥离结果的照片：（i，j）显示没有剥离，而（k，l）显示透明基底和热剥离带上的剥离膜并排。
图3. （a） 在第二生长步骤中使用连续流NH3生长的石墨烯涂覆的c-apphire衬底上的GaN薄膜的横截面STEM图像和（b）虚线框的放大图像。（c） 在第二生长步骤中使用2s开/2s关脉冲流NH3生长的石墨烯涂覆的c-apphire衬底上的GaN薄膜的横截面STEM图像和（d）虚线框的放大图像。
图4. 在第二生长步骤中，通过使用NH3脉冲流模式的三步生长方法，在石墨烯涂覆的c-apphire衬底上通过远程外延生长GaN薄膜。（a） 低放大率STEM图像和（b）GaN和蓝宝石之间界面处的选区电子衍射（SAED）图案。（c） 电子背散射衍射（EBSD）反极图（IPF）图，（d）X射线衍射（XRD）θ/2θ扫描，（e）GaN（0002）XRD摇摆曲线，和（f）石墨烯涂层c表面上生长的GaN薄膜的XRD方位角扫描。
图5. （a） 在铜箔上制造的可转移GaN LED器件结构示意图。（b） 拍摄LED发光的照片。（c） 施加正偏压到Ni/Au和负偏压到铜箔的转移LED的I–V特性曲线。（d） 在各种施加偏压水平下的室温电致发光（EL）光谱。
相关研究成果由首尔国立大学Gyu-Chul Yi等人2023年发表在Nano Letters (链接：https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.3c03333)上。原文：Pulsed-Mode Metalorganic Vapor-Phase Epitaxy of GaN on Graphene-Coated c-Sapphire for Freestanding GaN Thin Films
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