铂广泛用于燃料电池的阴极催化剂；然而，它的成本很高，而且储量有限。因此，对非Pt催化剂的开发进行了广泛的研究。碳合金催化剂被认为是Pt基催化剂的最有效的替代品。然而，作为碳合金催化剂的主要成分的碳在氧还原反应（ORR）中的催化活性研究不足。在这种情况下，我们通过研究有助于WGL（一种无金属和无杂原子的碳材料）ORR活性的因素，证明了翘曲石墨层（WGL）是ORR活性位点。WGL由富勒烯提取残留物制备，在1250°C下热处理后，它们表现出0.79V的最大ORR活性和3.7的参与反应的电子数（n）。WGL HTs的ORR活性由WGL的曲率半径及其连续性决定。曲率半径影响氧气的吸附状态，如从氧气吸附测量中获得的平衡常数所示。通过功函数测量确定，石墨层的连续性也促进了电子向吸附氧的传输。WGL HTs的ORR活性位点充当氧吸附位点，π-电子系统将电子转移到吸附的氧上。这项研究强调了具有连续WGL的碳材料作为碳基阴极催化剂在开发高效、经济高效的聚合物电解质燃料电池系统方面的潜力。
图1. 富勒烯烟灰的结构。
图2. WGL-HTs催化性能的变化取决于热处理温度（HTT）。通过（a）几何电极和（b）BET表面积归一化的比ORR活性的ORR伏安图。（c） 起始电位（EO2）-HTT依赖性。（d） 反应中涉及的电子数量（n）（在0.1V下与可逆氢电极相比）–HTT依赖性。（c）和（d）中的虚线表示WGL-O的相应值。
图3. 通过（a）TEM图像计算WGL HTs的曲率半径和温度依赖性（通过MIPAR提取的海岸线由红线表示）。（b） 曲率半径-HTT相关性。虚线表示WGL-O的曲率半径。（c） EO2–曲率半径相关性。
图4. 使用从（a）拉曼光谱获得的ID/IG值评估WGL HTs的石墨层尺寸。（b） ID/IG值的热处理相关性。（c） La与ID/IG的关系。（d） 通过程序升温脱附（TPD）测量评估石墨层尺寸（L）。（b）和（d）中的虚线表示WGL-O的值。
图5. 通过（a）C1s光谱、（b）π–π*振荡卫星峰和（C）红外光谱表征WGL HTs的石墨层尺寸。曲线图显示（d）Aπ–π*/ATotal与HTT的关系，（e）IR参数A与HTT关系，以及（f）功函数与HTT之间的关系。（b–d）中的虚线表示WGL-O的值。
图6. WGL HTs的氧吸附性能评估：（a）氧吸附等温线，（b）饱和吸附量（Vmax）与HTT的关系，以及（c）吸附平衡常数（K）与HTT的关系。（b）和（d）中的虚线表示WGL-O的值。
图7.（a）WGL-O、（b）连续WGL和（c）WGL的平面结构的模型图。
相关研究成果由群马大学Jun-ichi Ozaki等人2023年发表在The Journal of Physical Chemistry C (链接：https://doi.org/10.1021/acs.jpcc.3c06030)上。原文：Construction of Warped Graphitic Layers from Fullerene Soot and Study of Their Catalytic Oxygen Reduction Activity
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