(ab) 直接检测多种振动模式。(cd)基于石墨烯基SEIRA传感器的丝蛋白分子层检测;(ef) 基于石墨烯的SEIRA传感器检测BSA蛋白溶液。图片来源:eLight
Newswise — 传感器是环境监测、食品安全和公共卫生等各个领域检测和分析痕量分子的重要工具。然而,开发具有足够高灵敏度的传感器来检测这些微量分子仍然是一个挑战。
一种有前途的方法是表面增强红外吸收(SEIRA),它使用等离子体纳米结构来放大吸附在其表面的分子的红外信号。石墨烯因其高灵敏度和可调性而成为 SEIRA 特别有前途的材料。然而,石墨烯和分子之间的相互作用被固有的分子阻尼削弱。在eLight发表的一篇新论文中,来自多个机构的研究人员展示了一种提高 SEIRA 灵敏度的新方法。这种方法采用合成复频波(CFW)将石墨烯传感器检测到的分子信号放大至少一个数量级。它也适用于不同阶段的分子传感。SEIRA 首次使用 Ag 和 Au 薄膜进行了演示。尽管如此,纳米制造的进步和新型等离子体材料的开发已经导致等离子体纳米结构能够更大程度地增强生物分子信号。与基于金属的 SEIRA 相比,二维 (2D) 狄拉克费米子电子态支持的强场限制使基于石墨烯的 SEIRA 在气相和固相传感的分子表征方面具有出色的性能。石墨烯还可以增强水溶液中的分子红外吸收。值得注意的是,石墨烯等离子体激元的主动可调性通过栅极电压改变掺杂水平,拓宽了不同分子振动模式的检测频率范围。这些优点使基于石墨烯的 SEIRA 成为单分子层检测的独特平台。然而,固有分子阻尼显着降低了振动模式和等离子体激元之间的相互作用。结果,在非常低的浓度下,等离子体增强的分子信号的光谱变得非常弱和宽,最终被噪声所掩盖。补偿分子阻尼的一种方法是添加光学增益材料。然而,这需要复杂的设置,可能与检测系统不兼容。此外,增益材料通常会增加不稳定性和噪声。另一种可能性是使用复频波(CFW);理论研究证明,具有时间衰减的CFW可以恢复由于材料损失而导致的信息损失。然而,在实际光学系统中生产 CFW 仍然是一项具有挑战性的任务。
研究人员提出了一种通过组合多个实频波来合成 CFW 的新方法。该方法已成功应用于提高超级透镜的空间分辨率(参见Guan et al, Science, Science 381, 766-771, 2023)。
研究人员证明,合成的 CFW 可以显着增强基于石墨烯的 SEIRA 中的分子振动指纹。他们成功地应用合成的 CFW 来改善不同条件下生物分子的中红外消光光谱中的分子信号,包括直接测量脱氧雪腐镰刀菌烯醇 (DON) 分子的多种振动模式以及固相和水溶液中蛋白质的基于石墨烯的 SEIRA 。
这种使用合成 CFW 的 SEIRA 新方法对于各种 SEIRA 技术具有高度的可扩展性,并且通常可以提高传统 SEIRA 技术的检测灵敏度。它可用于开发具有广泛应用的超灵敏传感器,例如早期疾病诊断、个性化医疗和有毒物质的快速检测。这种方法有可能彻底改变分子传感领域,从而能够检测目前无法检测到的痕量分子。
参考
https://doi.org/10.1186/s43593-023-00058-y
资金信息
这项工作得到了新基石科学基金会、香港研究资助局 AoE/P-701/20, 17309021 的支持;国家重点研发计划2021YFA1201500;中国国家自然科学基金(U2032206和51925203、52022025;和52102160)。
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