成果简介
在电极制备过程中，石墨烯基电极通常会形成单轴定向的堆叠结构，这限制了钠离子电池（SIB）用石墨烯电极中 Na+ 的扩散。本文，陕西科技大学刘晓旭 教授团队在《Appl. Phys. Lett》期刊发表名为“Crumpled graphene with graded interlayer spacing for high-rate Na+ storage”的论文，研究合成了一种具有梯度层间距的皱缩石墨烯（CG）阳极，该石墨烯阳极在钠离子电池（SIB）中表现出了高倍率性能。
石墨烯具有类似回形针的折叠微结构，有利于 Na+ 在其表面的快速吸附/解吸，从而改善了Na+的扩散动力学。X射线吸收精细结构和透射电子显微镜证明了Na+ 共吸附机理，并解释了其高速率性能的原因。当三维 CG 用作 SIB 的阳极时，当电流密度增加到1Ag-1时，它具有146mAh g-1 的高倍率性能，并且 CG 在0.5Ag-1下循环1000次后仍能保持约79mAh g-1 的高倍率性能，具有良好的结构稳定性。
图文导读
图1、（a）喷雾干燥和热处理制备的三维折叠CG示意图，（b）喷雾干燥GO的SEM图像，（c）rGO的SEM图像，（d）CG的SEM图像（插图：CG的放大SEM图像），（e）CG的TEM图像，（f）不同区域的晶格间距图像，以及（g）CG的HRTEM图像。
图2、（a） CG和rGO的XRD图谱。（b） CG和rGO的拉曼光谱。CG、（c） C1s 和 （d） O1s 的高分辨率 XPS 光谱。
图3、电化学性能
图4、CG反应机理。CG的XPS光谱
图5、(a) 和 (b) 初始 CG、(c) 和 (d) 放电至 0.01 V 的 CG 的 TEM 图像，以及 (e) 放电至 0.01 V 的 CG 的 EDS 图。
小结
总体而言，具有梯度层间距的三维皱缩石墨烯电极在用作储存Na+的阳极时表现出很高的速率性能（电流密度增加到 1Ag-1 时，容量为146mAh g-1）。分级层间距和三维结构增加了CG的比表面积，促进了Na+的扩散动力学。前 XPS、前XAFS和前TEM证明了 Na+ 的储存机制。也就是说，Na+通过与具有高电容贡献的醚分子结合而被共吸附在CG表面，小部分Na+被夹杂在较大的层间距中。因此，通过共吸附储钠，CG 表现出更快的反应动力学和更高的速率性能，有望成为 SIB 的柔性电极。
文献：https://doi.org/10.1063/5.0172957
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