磁性氧化石墨烯-聚多巴胺纳米杂化改性沸石-咪唑盐骨架-67对3,4-亚甲二氧基甲基苯丙胺的增强吸附及其微观机理的实验与计算

本研究采用磁性氧化石墨烯-聚多巴胺纳米杂化物(mGOP)对新型多孔材料沸石-咪唑盐骨架-67(ZIF-67)进行原位生长修饰,得到三维ZIF-67/mGOP,并将其用于吸附废水中的3,4-亚甲基二氧甲基苯丙胺(MDMA)。

索废水中污染物的结构依赖吸附机理,有利于高效吸附剂的设计和环境修复。本研究采用磁性氧化石墨烯-聚多巴胺纳米杂化物(mGOP)对新型多孔材料沸石-咪唑盐骨架-67(ZIF-67)进行原位生长修饰,得到三维ZIF-67/mGOP,并将其用于吸附废水中的3,4-亚甲基二氧甲基苯丙胺(MDMA)。结合表征、实验(pH、腐殖酸和离子强度效应)和量子化学计算,发现微观吸附机制涉及到mGOP的各个单一组分,其中氢键(O/N…H-O)和π-π电子供体受体(π-π EDA)相互作用赋予了ZIF-67/mGOP良好的吸附作用,ZIF-67的孔填充和Co-O螯合机制发挥协同作用。该纳米复合材料作为ZIF-67吸附剂,具有超高孔隙率(总孔体积= 0.4033 cm3/g)和比表面积(995.22 m2/g),具有非均质性和多层吸附特性,理论最大吸附量为159.845 μg/g,高于单独mZIF-67吸附剂。综上所述,本研究为合理调节ZIFs基复合材料及探索吸附机理提供了有效的策略。

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图1. ZIF-67/mGOP的制备过程示意图。

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图2. mZIF-67 (A、C)和ZIF-67/mGOP (B、D)的SEM图像,mZIF-67 (E)和ZIF-67/mGOP (F)的TEM图像,mZIF-67 (G)和ZIF-67/mGOP (H)的EDS分析。

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图3. mZIF-67和ZIF-67/mGOP的X-射线衍射(XRD)全光谱图(A), mZIF-67和ZIF-67/mGOP的放大光谱图(B),ZIF-67的放大光谱图(C)。

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图4. N2吸附-解吸曲线(A)、孔宽分布(B)、FT-IR光谱(C)和磁化曲线(D)。

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图5. 时间对吸附量的影响(A),吸附动力学拟合曲线(B-E)。

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图6. 初始浓度(A)、吸附等温线(B)、溶液pH (C)、ZIF-67/mGOP的零电荷点(D)的影响。

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图7. HA (A)和离子强度(B)的影响,不同材料的比较(C), ZIF-67/mGOP可重复性(D)。

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图8. MDMA0和MDMA (A) PDA (B)、PDA+MDMA (C)的MEP图;MDMA和ZIF-67的结构(D)。

相关研究成果由西南政法大学司法鉴定中心、西南政法大学刑事侦查学院Shurui Cao等人于2023年发表在Journal of Chromatography A (https://doi.org/10.1016/j.chroma.2023.463927)上。原文:Enhanced adsorption of 3,4-methylenedioxy methamphetamine by magnetic graphene oxide-polydopamine nanohybrid modified zeolitic imidazolate framework-67 and its micro-mechanism: Experiments and calculations

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