第一作者：Van-Anh Thai, Thanh-Binh Nguyen
通讯作者：董正釱 教授
通讯单位：国立高雄科技大学
DOI:10.1016/j.seppur.2023.126033
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研究人员合成了一种创新的双金属（钴和锰）复合催化剂 Mn/ZIF-67@GO，用于有效活化过一硫酸盐（PMS）并快速降解布洛芬（IBP）。Mn/ZIF-67@GO/PMS 系统具有显著的催化性能，可在 15 分钟内实现对 0.05 mM IBP 溶液 98% 的降解。在 pH 值为 5 到 9 的范围内都能保持这种高效率，而且在五个周期内系统稳定性极佳，金属浸出极少（Co 和 Mn < 50 µg/L）。该系统还能去除 80% 以上的其他抗生素，这进一步证明了它的多功能性。此外，详细的机理研究还确定了 IBP 的 5 种降解途径和 19 种中间产物，为催化过程提供了深入的见解。我们的研究结果强调了 MOFs 通过 PMS 活化在先进水处理应用中的潜力，为抗生素去除提供了一种前景广阔的方法。
图文摘要
引言
为了在 IBP 降解过程中引发 PMS，研究人员以 2-甲基咪唑为配体，氧化石墨烯为支撑基底，合成了钴锰双金属 MOF。研究考察了这些复合材料的理化特性和各种反应参数，如催化剂、PMS 和 IBP 的用量，以及 pH 值、温度、离子、天然有机物、水基质和一系列抗生素。此外，该研究还评估了反应机理、可重复使用性和降解途径。
图文导读
Fig. 1. (a and b) Effect of various materials and kobs (Experimental condition: [catalyst] = 50 mg/L, [PMS] = 0.5 mM, [IBP] = 0.05 mM, pH = 7, temperature = 25 °C). (c) Cyclic voltammetry potentiostatic, (d) FRA impedance potentiostatic, (e) FRA potential scan, and (f) Tafel polarization of as-prepared catalysts. (Experimental condtion: [catalyst loading] = 11.3 mg cm−2, [Na2SO4] = 0.2 M, pH = 6.5, temperature = 25 °C).
Fig. 2. TEM and SEM images of (a and e) GO, (b and f) Mn/ZIF-67, and (c and g) Mn/ZIF-67@GO. (d) SAED pattern and EDS spectra of Mn/ZIF-67@GO.
Fig. 3. (a) FTIR spectra, (b) XRD pattern, (c) TGA curve, (d) pHpzc, (e) BET adsorption isotherm, (f) and pore size distribution of as-prepared catalysts.
Fig. 4. (a and d) Effect of IBP concentration and kobs; (b and e) Effect of catalyst concentration and kobs; (c and f) Effect of PMS concentration and kobs for IBP degradation (Experimental condition: [catalyst] = 25–––200 mg/L, [PMS] = 0.1 – 1.5 mM, [IBP] = 0.02 – 0.12 mM, pH = 7, V = 100 mL, and temperature = 25 °C).
Fig. 5. (a, b) Effect of pH, (c) IBP species, and (d) PMS species as a function of pH, and (e, f) temperature on IBP degradation and rate constant in the Mn/ZIF-67@GO + PMS system. (Experimental condition: [catalyst] = 50 mg/L, [PMS] = 0.5 mM, [IBP] = 0.05 mM, pH = 3–––11, V = 100 mL, and temperature = 5 – 25 °C).
Fig. 6. (a), (b), (c), and (d) Reusability, kobs, COD efficiency, and leaching metal concentration on five consecutive cycles; (e and f) Effect of scavengers and kobs for IBP degradation (Experimental condition: (a), (b), (c), (d), (e), and (f): [Composites] = 50 mg/L, [PMS] = 0.5 mM, [IBP] = 0.05 mM, [Scavengers] = 10 mM, pH = 7, V = 100 mL).
研究意义
本研究介绍了一种开创性的 Mn/ZIF-67@GO 复合材料，该材料经过精心合成，可通过 PMS 活化定向降解 IBP。研究结果表明，该复合材料具有卓越的功效和可持续性，是有机废水处理应用的理想候选材料。在 Mn/ZIF-67@GO/PMS 系统中，IBP 的降解机制是通过自由基和非自由基物种的协同效应实现的，这一结论得到了严格的自由基淬灭测试和 EPR 分析的支持。值得注意的是，1O2 是主要的活性氧物种，协调着降解途径。该复合材料的 pH 值范围很广，在中性 pH 值时性能达到峰值–这是实际废水处理方案的关键考虑因素。抗生素的类型对降解效率没有明显影响。锰/ZIF-67@GO复合材料的加入不仅增强了MOFs的催化性能，还为环境应用中不断增长的双金属系统研究做出了贡献。这种创新方法强调了 MOFs 作为可定制的催化活化平台的潜力，为设计针对特定污染物的定制材料开辟了新途径。
文献信息
Van-Anh Thai, Thanh-Binh Nguyen, Chiu-Wen Chen, C.P. Huang, Ruey-an Doong, Linjer Chen, Cheng-Di Dong, Enhancing ibuprofen degradation in aqueous solutions: The synergistic role of bimetallic MOFs (Mn/ZIF-67) and modified graphene oxide in peroxymonosulfate activation, Separation and Purification Technology, 2024, https://doi.org/10.1016/j.seppur.2023.126033
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