成果简介
赝电容聚合物因其多功能的分子设计能力、成本效益和令人印象深刻的导电性而在超级电容器领域备受关注。然而，受限于低容量和短循环寿命，有关导电聚合物作为潜在电极材料的研究仍然不足。本文，查尔姆斯理工大学Xiaoyan Zhang《ADVANCED ENERGY & SUSTAINABILITY RESEARCH》期刊发表名为“Aqueous Asymmetric Supercapacitors with Pyrenetetraone-Derived Pseudocapacitive Polymer-Functionalized Graphene Cathodes Enabling a 1.9 V Operating Window”的论文，研究设计并合成了一系列具有吡嗪单元的芘四酮衍生聚合物。此外，紫外可见光谱显示了聚合物与还原型氧化石墨烯（rGO）之间不同的相互作用行为，从而进一步说明了复合电极的性能差异。
因此，在1m硫酸电解液中，赝电容性聚合物/rGO复合电极（2/1 PPYT/rGO）在1Ag-1 的条件下显示出591Fg-1的高比电容。由 2/1 PPYT/rGO 阴极和退火 Ti3C2Tx 阳极（2/1 PPYT/rGO//A-Ti3C2Tx）组装而成的非对称超级电容器 (ASC) 在功率密度为950 W kg-1 时可提供 38.1 Wh kg-1 的出色能量密度。此外，这两种器件还具有出色的稳定性，在经过 15000 次充电/放电循环后，仍能保持 90% 以上的容量。因此，这些精心设计的有机聚合物，凭借其经过深思熟虑的结构设计，展示了卓越的电化学性能，使其成为下一代高性能储能材料的极具前景的候选者。
图文导读
图1、以导电聚合物/rGO 纳米复合材料为阴极、A-Ti3C2Tx 为阳极的水性 ASC 示意图。
图2、a) PPYT、PPYTQ、tPPYT 聚合物以及相应的 2/1 纳米复合材料与 rGO 的红外光谱和紫外-可见吸收光谱。b,c,d) 0.1 mg mL-1 rGO 与 0.01 mg mL-1 PPYT、PPYTQ 和 tPPYT 在乙醇中滴定的紫外-可见吸收光谱。图例中显示的比例为聚合物/rGO。
图3、PPYT/rGO电极在三电极系统中不同比例的电化学表征
图4、a） Ti3C2Tx和a-Ti3C2Tx。b） Ti3C2Tx和A-Ti3C2Tx在50时的CV曲线 mV s−1.c）Ti3C2Tx和A-Ti3C2Tx的CV曲线。d） A-Ti3C2Tx在2–10电流密度下的GCD曲线 a. g−1.e）不同电流密度下的比容量。
图5、a） 2/1PPYT/rGO和a-Ti3C2Tx电极在10 mV s−1基于三电极系统。b） 在不同电位窗口记录的CV曲线。c） 不同扫描速率下的CV曲线。d） 不同电流密度下的GCD曲线。e） 将性能评级为1–10 a. g−1.f）循环寿命为5 a. g−1。
图6、这项工作的电化学性能与文献中报道的其他ASC器件的比较。
小结
总之，我们设计并合成了三种以 4,5,9,10-芘四酮为原料的吡嗪基假电容聚合物。由于立体构象不同，这些聚合物在 rGO 表面表现出不同的相互作用行为，这些行为可通过紫外-可见吸收和红外测量检测到。这种结构-性能关系在电化学测试中得到了进一步展示。生成的 2/1 PPYT/rGO 复合电极在 1Ag-1 的电流密度下具有591Fg-1 的高比电容，而 2/1 PPYTQ/rGO 电极在相同的电流密度下具有603Fg-1 的比电容。以 A-Ti3C2Tx 为阳极，2/1 PPYT/rGO/A-Ti3C2Tx ASC 在功率密度为 950 W kg-1 时显示出 38.1 Wh kg-1 的出色能量密度。即使在功率密度为 9500 W kg-1 时，ASC 的能量密度仍能达到 30.7 Wh kg-1。同时，2/1 PPYTQ/rGO//A-Ti3C2Tx ASC 在功率密度为 950 W kg-1 时也能显示出 32.1 Wh kg-1 的能量密度。这两种 ASC 在 15 000 次循环后都能保持 90% 以上的容量。本研究为了解导电聚合物与二维材料之间的结构-性能关系迈出了重要一步。巧夺天工的复合电极展示了出色的整体电化学性能。这凸显了它们作为先进储能材料的潜力，可广泛应用于交通运输、可再生能源、消费电子产品和太空探索等领域。
文献:https://doi.org/10.1002/aesr.202300217
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