第一作者：Xiang Li
通讯作者：Fei Jiang
DOI：10.1038/s41427-023-00501-z
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这篇文章主要研究了将HxYO2-x和钌掺杂石墨烯以及氧空位植入RuYO2-x/C催化剂中，用于碱性氢发生反应。研究人员通过在典型的三电极系统中使用1.0 M KOH溶液作为电解质，评估了合成催化剂的氢发生反应催化性能。与商业化的RuO2催化剂进行对比。结果显示，RuYO2-x/C(0.2:0.1)催化剂表现出优异的电催化性能，仅比RuO2催化剂高出10 mV的过电位。此外，研究人员还通过电化学表征和TEM测试等方法，对催化剂的电催化性能和稳定性进行了深入研究。文章的主要发现是RuYO2-x/C(0.2:0.1)催化剂具有较高的电催化活性和稳定性，可作为一种有效的碱性氢发生催化剂。
核心创新点
本文的核心创新点是通过将HxYO2−x位点植入到Ru掺杂石墨烯中，并引入氧空位，实现了低过电位碱性氢发生的高效催化。具体来说，通过简单的溶剂热合成方法，将含有高密度和低负载的RuYO 2 −x纳米颗粒（Ru：8.84 at.%，Y：13 at.%）合成并固定在石墨烯上。电子显微镜观察结果显示，RuYO 2 −x /C由密集排列的颗粒和石墨烯片组成。电化学结果表明，在碱性介质中，RuYO 2 −x /C具有显著低的过电位（η10 = 56 mV，在10 mA cm−2的电流密度下），63.18 mV dec−1的Tafel斜率和24小时的稳定性。RuYO 2 −x /C的氧空位提供了大量的质子储存容量和与氢原子结合的强烈倾向。DFT计算显示，RuYO 2 −x /C催化剂具有更多的Ru-O-Y键和VO，显著降低了断裂H-OH键的能垒。此外，强大的金属-载体相互作用为氢吸附和解吸提供了优化的能量，解释了RuYO 2 −x /C在碱性电解质反应中的高活性和有利的动力学。这项工作提出了一种用于制备低负载、高密度、高性能和稳定的水分解催化剂的氢插入方法。
重点图文解析
要点：图2展示了RuYO2-x/C纳米复合材料的表面形貌和透射电子显微镜（TEM）图像。图2b和附图S2a、b显示了RuYO2-x/C纳米复合材料的表面形貌，表明RuYO2-x/C由紧密堆积的颗粒生长在石墨烯片上。图2c和附图S3展示了RuYO2-x/C的TEM图像，进一步证明了所制备的纳米材料是加载在石墨烯上的球形颗粒。
要点：图3展示了RuYO2-x/C催化剂中的氧空位形成和电子结构变化。图中显示了RuYO2-x/C和HxYO2-x的电子截止边和价带的UPS谱图，以及计算得出的真空能级（E Vac）、费米能级（E F）和价带（VB）的能量参数。通过比较RuYO2-x/C和HxYO2-x的UPS谱图，可以看出HxYO2-x具有更好的电导率，并且可以将电子传输给RuYO2-x/C。此外，图3还展示了RuYO2-x/C和RuYOx/C的XPS谱图，用于确定催化剂的电子调制机制。
要点：图4展示了RuYO2-x/C和HxYO2-x催化剂在碱性条件下的电化学性能。图中显示了RuYO2-x/C和HxYO2-x的极化曲线和Tafel斜率，用于评估催化剂的电催化活性和反应动力学。此外，图4还展示了RuYO2-x/C和HxYO2-x的电化学阻抗谱，用于研究催化剂的电子传输和界面反应。通过比较RuYO2-x/C和HxYO2-x的电化学性能，可以评估HxYO2-x在碱性氢发生反应中的催化活性和稳定性。
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https://doi.org/10.1038/s41427-023-00501-z
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