基于石墨烯-金手性超表面结构的可调谐圆二色性

论文信息：

Gongli Xiao, Sitong Zhou, Hongyan Yang, Bing Wang, and Haiou Li, Tunable Circular Dichroism Based on Graphene-Au Chiral Metasurface Structure, IEEE Photonics Journal 15, (2023).

论文链接：https://doi.org/10.1109/JPHOT.2023.3303038

研究背景

近年来，可调谐手性超表面成为了研究的的热点其调谐方法被分类为温度控制、电气控制和光控制。但温控超表面的响应时间可能太慢。石墨烯是一种具有动态控制的二维材料，由于其独特的光电特性，已被应用于可调谐超材料的研究。将石墨烯纳入到超表面的设计中，通过调整石墨烯可以改变其响应的波长，实现可调谐非对称传输特性及传感特性。本文提出了一种基于石墨烯-金椭圆孔阵列的手性超表面结构。通过改变椭圆孔的旋转角度，圆二色性可达0.91。此外，基于该超表面的周期单元结构可以实现数字成像功能，并且可以通过调节费米能级实现成像状态的动态调制，在通信加密等领域具有潜在的应用前景。

研究内容

采用椭圆孔阵列的周期结构如图1(a)所示，由3个三角形分布的椭圆孔组成周期单元。如图1(b)所示为周期细胞的俯视图，其x方向的长度为W = 30 μm, y方向的长度定义为周期变量(T)，椭圆孔的短轴尺寸为a = 7 μm，长轴尺寸为b = 12 μm，椭圆孔的逆时针旋转角度为θ。垂直截面如图1(c)所示，结构材料从上到下分别为Au、SiO2和Au，厚度d1 = 12 μm, d2 = 15 μm, d3的尺寸只需要满足底部金属反射器的作用即可。

图1 (a)椭圆孔阵列结构示意图。(b)一个周期单元的俯视图。(c)垂直结构剖面。

在θ = 22°，T = 15 μm的条件下，模拟未嵌套石墨烯层的结构。从图2(a)中可以看出，结构对LCP和RCP的吸收存在巨大差异。如图2(a)中的蓝线所示CD可以高达0.91。此外，CD光谱的半峰全宽(FWHM)极窄，仅为17 nm，这意味着CD光谱具有高q因子。石墨烯层夹在SiO2和Au层之间。在保持结构参数不变的情况下对结构进行了仿真。如图2(b)所示，当费米能级为0.3 eV时，该结构在略大于15 μm波长处对LCP和RCP的吸收仍有显著差异。将石墨烯的费米能级从0.3 eV调整到1.0 eV，结构对RCP的吸收从0.93下降到0.62，而LCP的吸收幅度变化很小。结果，CD从0.88下降到0.55。因此可以通过调整石墨烯的外部偏置来改变费米能级来调节结构的CD响应。

为了进一步理解手性调谐的物理机制，图2(c)绘制了LCP和RCP在不同费米能级下的电场响应。当石墨烯层未嵌入时，如图2(c1)所示，LCP波下的大电场聚集在孔的顶部，阻止能量通过结构，对LCP波的反射很强。如图2(c4)所示，RCP波与金表面相互作用，产生表面等离子体共振(SPR)现象，金表面的电子吸收光子的能量。一部分能量也可以进入金孔并向下传播，在孔底和电介质表面之间的界面处产生SPR。这种能量消耗大大降低了反射波的强度，使其在RCP下具有高度吸收性。接下来，我们还展示了嵌入石墨烯层后的电场响应结果。如图2(c2)和(c5)所示，石墨烯处于介电状态，很容易被电场穿透，因此与未嵌入石墨烯的结果相比变化不大。如图2(c3)和(c6)所示，此时石墨烯具有金属性质。而金的顶部仍然与RCP波相互作用产生SPR，进入孔洞的能量不能穿过石墨烯层而被部分反射回来，并且SPR不再在介电介质和金的底部之间产生，因此结构对RCP的吸收更大幅度地减少。

图2 (a)未嵌入石墨烯层的LCP和RCP结构的吸收光谱。(b) LCP和RCP不同费米能级结构的吸收光谱。(c1)、(c4)分别为未嵌套石墨烯层的LCP和RCP下的电场响应，(c2)、(c5)分别为Ef = 0.3 eV时LCP和RCP下的电场响应，(c3)、(c6)分别为Ef = 1.0 eV时LCP和RCP下的电场响应。

图3(a)和(b)分别显示了θ对LCP和RCP下结构反射系数的影响。从图3(c)中可以看出，θ在11°~ 32°之间，结构在0.8以上均能获得较强的CD，在36°以上CD开始迅速下降，说明角度大小对结构的手性起着至关重要的作用。

图3 θ在0 ~ 45°范围内的参数扫描结果，(a) LCP波反射谱，(b) RCP波反射谱，(c) CD谱。

图4(a)和(b)为- 30°~ 30°入射角范围内LCP波和RCP波的吸收情况。结果表明，在- 14°-14°入射角范围内，该结构对RCP具有良好的广角吸收。，但对LCP都没有吸收特性。如图4(b)所示，在入射角为- 9°至9°时，CD大于0.7。此外，我们还发现，在γ – 10°和γ – 10°以上的点再次产生更强的CD峰，如图4(c)中的白色箭头所示，CD峰随着γ变大而红移。可能入射角的变化再次破坏了结构的对称性，导致结构对称性的双重破坏，从而导致CD谱出现双峰。此外，我们还研究了结构的y向周期T对的影响。从图4(d)可以看出，不同的响应波长(λ)对应不同的T，观察到T与λ之间的关系大致满足λ = T /2。因此，这一结果表明，我们可以通过改变周期参数T来调整结构的响应波长。

图4 (a) LCP的吸收变化，(b) RCP的吸收变化。(c) – 30 ~ 30°入射时CD的变化。(d)不同周期下CD谱峰的变化。

基于上述分析，我们可以理解手性超材料结构的基本机理，该结构可以吸收RCP和反射LCP，并且可以通过一定程度地改变石墨烯的费米能级来动态调节其CD。因此，在图5(a)中，我们展示了具有3 × 3排列的周期结构，并通过利用其周期单元的单元结构演示了该手性超表面在近场成像加密中的应用。这里，我们将近场分布的弱场响应记为“0”，强电场响应记为“1”。当Ef = 0.3 eV时，我们发现LCP波和RCP波的信号输出结果都是“000”，如图5(b1)和(b2)所示。当Ef = 1.0 eV时，LCP波和RCP波下的数字信号分别为“010”和“101”，如图5(b3)和(b4)所示。这表明，通过外部动态调制干扰清晰的成像信号并对其进行加密是可能的。图5(c)直观地展示了图像加密的工作机制。此外，这种手性超表面有望通过控制椭圆孔的旋转方向来实现可调半波片或四分之一波片。

图5(a)数字成像单位。(b) 0.3 eV和1.0 eV费米能级下的电场分布，(b1) LCP波入射，Ef = 0.3 eV。(b2) RCP波入射，Ef = 0.3 eV。(b3) LCP波入射，Ef = 1.0 eV。(b4) RCP波入射，Ef = 1.0 eV。(c)成像加密机制。

结论与展望

综上所述，在理论分析模型的基础上，本研究提出了一种石墨烯-金椭圆孔阵列超表面结构。数据分析表明，椭圆孔的旋转角度和光的入射角对CD响应有显著影响。然后，我们加入了石墨烯层，并证明了CD响应可以通过改变其费米能级来动态定制。此外，还发现了响应频率与周期之间的相关关系。最后，我们以3 × 3排列的单元阵列实现了近场数字成像，结果在成像加密和通信方面具有重要的应用价值。