具有空间分辨的三维（3D）有序且高度集成的石墨烯杂化材料被认为是下一代多功能石墨烯材料，其在光电子学、催化，储能和生物传感器等诸多领域极具应用潜力，但该类杂化材料的制备仍然具有挑战性。
目前，石墨烯精准修饰主要依赖于湿化学与传统光刻技术相结合的策略，然而该方法只能在二维（2D）范围内对石墨烯晶格进行图案化共价改性，使得具有定制结构的三维（3D）石墨烯基杂化结构仍然难以实现。近日，埃尔朗根-纽伦堡大学的卫涛课题组，在前期石墨烯可控修饰的研究基础上，开发了一种精准二维化学介导的原子层沉积生长技术，首次实现了具有空间分辨的三维（3D）石墨烯基杂化结构的合成。
该三维定制杂化结构由五个构建单元构成，包括一个石墨烯单层、一个有机苯基层和三个金属氧化物薄膜。精准二维化学介导的原子层沉积生长技术包括两步，首先通过光刻辅助的还原功能化的方法对石墨烯晶格进行可控修饰，从而在石墨烯特定晶格区域引入苯酚层。随后以该苯酚基团为原子层沉积（ALD）引发剂沿Z轴方向在对应的区域中进行逐步的分子组装。
通过一系列的光谱学和形态学表征，作者清楚确定了目标产物是一种基于石墨烯的有机-无机异质结构，其具有空间分辨的三维集成和高度有序的特性。此类三维图案化石墨烯基杂化结构表现出了传统二维图案化石墨烯结构难以企及的结构和性质的多样性。该工作是构建具有定制构型的三维（3D）图案化石墨烯杂化结构的典范，为进一步探索该类杂化材料的制备和应用奠定了基础。
论文信息
Synergistic Combination of Reductive Covalent Functionalization and Atomic Layer Deposition—Towards Spatially Defined Graphene-Organic-Inorganic Heterostructures
Xin Liu, Bowen Yang, Dr. Xin Zhou, Dr. Mingjian Wu, Prof. Dr. Erdmann Spiecker, Prof. Dr. Julien Bachmann, Dr. Frank Hauke, Prof. Dr. Andreas Hirsch, Dr. Tao Wei
Angewandte Chemie International Edition
DOI: 10.1002/anie.202314183
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