成果简介
由于硫化镍（NiS2）的电导率低、电化学动力学速度慢、结构稳定性差，要实现其出色的理论电容具有挑战性。本文，哈尔滨工程大学冯静 副教授团队在《ChemSusChem》期刊发表名为“Hollow Bowl NiS2@polyaniline Conductive Linker/Graphene Conductive Network: A Triple Composite for High-Performance Supercapacitor Applications”的论文，研究利用聚苯胺（PANI）作为连接剂，将具有中空碗状结构的NiS2固定下来，均匀地分散在氧化石墨烯（GO）表面（NiS2@15PG）。PANI 的存在提供了生长位点，使 NiS2 呈现出均匀致密的排列。NiS2 的这种形态调节增加了活性材料与电解质之间的接触面积。此外，PANI 还有效地将 NiS2 与 GO 的导电网络连接起来，从而提高了导电性和离子扩散特性。
因此，NiS2@15PG 的 Rct（电荷转移电阻）和Zw（沃伯格阻抗）分别降低了 82.61%和66.76%。这种独特的结构使NiS2@15PG具有很高的比电容（1Ag-1时为 536.13C g-1），在20Ag-1 时具有60.93 %的优良倍增特性。组装后的 NiS2@15PG//YP-50 超级电容器（HSC）在高功率密度（16 kW kg-1）下的能量密度为（13.09 Wh kg-1）。在5Ag-1的条件下，经过 10,000次循环后的容量保持率为86.59%，这表明其在实际应用中具有巨大潜力。
图文导读
图1、(a) NiS2@XPG 的制备过程示意图；(b) NiS2 和 (c) NiS2@15PG 的扫描电镜图像；(d) N2 吸附-解吸等温线；(e) NiS2@15PG 的 TEM、(f) HRTEM 和 (g) EDS 元素图谱图像。
图2、(a) NiS2、NiS2@10PG 和 NiS2@15PG 的 XRD 图，高分辨率 X 射线光电子能谱：(b) 勘测光谱，(c) NiS2@15PG 的 Ni 2p、(d) C 1s、(f) N 1s，(e) NiS2 和 NiS2@15PG 的 S 2p。
图3、(a) NiS2、NiS2@10PG 和 NiS2@15PG 在 20 mV s-1 时的 CV 曲线，(b) NiS2@15PG 在不同扫描速率（2 至 200 mV s-1）下的 CV 曲线，(c) 峰值电位和扫描速率的对数拟合关系曲线，(d) NiS2、NiS2@10PG 和 NiS2@15PG 在 1 至 100 A g-1 时的电荷存储比较。
图4、(a) 奈奎斯特图；(b) NiS2、NiS2@10PG 和 NiS2@15PG 的模拟 Rs、Rct 和 Zw 值；(c) NiS2@15PG 中离子传输和电荷转移示意图；(d) NiS2@15PG在 10Ag-1下的循环性能。
图5、(a) NiS2@15PG//YP-50 器件的安装图，(b) 不同电压（20 mV s-1）下的 CV 曲线，(c) HSC 的 CV 曲线（从5mVs-1到200mV s-1），(d) HSC 的 GCD 曲线（从1到20Ag-1），(e) HSC 器件的 Ragone 图，(f) HSC 器件的电容保持率和库仑效率（电流密度为5Ag-1）。
小结
总之，NiS2@PG 三维复合材料是采用一步水热法合成的。这种方法可同时实现 NiS2 与石墨烯之间的紧密结合，以及 NiS2 在石墨烯表面的均匀分布。聚苯胺的加入也促进了快速导电通道的构建。研究发现，空心碗状NiS2 在石墨烯-聚苯胺表面的分布均匀且致密。这种独特的结构以及NiS2之间的间隙为电解质的渗透提供了足够的空间，并缩短了离子的扩散路径。
与纯NiS2（分别为 1.288Ω 和 1.444Ω）相比，优化后的 NiS2@15PG 的电荷转移阻抗（0.224Ω）和沃伯格阻抗（0.48 Ω）明显降低，分别降低了82.61%和 66.76%。由于具有出色的电化学阻抗，NiS2@15PG 表现出卓越的比电容（536.13C g-1, 1Ag-1），在 20Ag-1时的电容保持率为 60.93%。循环 5000 次后的容量保持率为 80.5%。此外，NiS2@15PG//AC 混合超级电容器装置在功率密度为 400W kg-1 时的能量密度高达 53.74 Wh kg-1，而且使用寿命更长，循环 10,000次后的容量保持率为 86.59%。聚苯胺用于连接形状调制活性材料和导电网络，为将NiS2纳入超级电容器应用提供了可行的解决方案。
文献：https://doi.org/10.1002/cssc.202301148
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