图1 优化FeSe/C@rGO储钾性能的机理图
南京工业大学张莉、中国石油大学(华东)顾鑫和齐鲁工业大学赵学波团队通过水热反应以及高温煅烧相结合的方法制备出还原氧化石墨烯(rGO)无缝封装非晶碳基底包覆FeSe的结构(FeSe/C@rGO)。研究发现FeSe/C表面修饰的rGO层不仅维持了电极结构的稳定，还调控了电极-电解液界面的双电层，进而提高电极的反应动力学并改变SEI。这种协同相互作用使得FeSe/C@rGO表现出了优异的储钾性能。
图2 FeSe/C@rGO的合成示意图
钾离子电池（PIBs）因为钾资源丰富、成本低被认为是可替代的下一代大规模商用电能存储系统之一。过渡金属硒化铁具有较高的理论比容量，适当的工作电压，丰富的储量和良好的热稳定性，是一类非常有研究价值的钾离子电池负极材料。然而，钾离子的大半径（0.138 nm）会导致硒化铁在电化学过程中会发生较大的体积变化，循环寿命不佳，从而阻碍了钾离子电池的发展。
基于上述问题，南京工业大学张莉、中国石油大学(华东)顾鑫和齐鲁工业大学赵学波团队设计制备了还原氧化石墨烯(rGO)无缝封装FeSe/C的电极材料（FeSe/C@rGO），研究了rGO对电极界面及其储钾性能的影响。机理研究表明引入的rGO层改变电极表面的电荷，增强钾离子的运输，提高了电极的反应动力学。此外，密度泛函理论(DFT)证实rGO层上的C-O和COOH官能团对溶剂分子EC和DEC有强烈的吸附作用，可诱导溶剂分子进入双电层，加速溶剂分子分解形成富含有机成分的SEI。同时，具有良好机械性能的rGO层能够缓解电极内部的应力变化，维持SEI与FeSe/C@rGO结构的完整性。在这些协同作用下，FeSe/C@rGO展现出显著的储钾特性：该电极在0.2 A g-1电流密度下循环后300圈后，比容量仍高达332 mAh g-1。即使在1 A g-1的电流密度下循环1900后，比容量为192 mAh g-1，每周期的容量衰减率仅为0.086%。该工作在修饰层对电极电化学性能影响方面提供了有价值的见解，有助于深入了解这一领域。
论文信息
Reduced Graphene Oxide Modulated FeSe/C Anode Materials for High-Stable and Long-Life Potassium-Ion Batteries
Dr. Li Zhang, Jie Liu, Prof. Dr. Dengji Xiao, Prof. Dr. Yuhui Chen, Shuo Zhang, Prof. Dr. Liting Yan, Prof. Dr. Xin Gu, Prof. Dr. Xuebo Zhao
Chemistry – A European Journal
DOI: 10.1002/chem.202302811
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