​澳门大学Shi Chen课题组–单层石墨烯覆盖的 TiO2上生长无机钙钛矿薄膜于高性能太阳能电池

二维材料已被广泛用于调节钙钛矿的生长和能级排列。但其钝化不完全、用量混乱，不利于制备高质量的钙钛矿薄膜。在这里，通过引入大面积单层石墨烯作为 TiO₂ 基底顶部的稳定物理覆盖层，成功获得了更高质量的 CsPbBr₃ 薄膜。受益于惰性和原子光滑的石墨烯表面，通过范德华外延生长在顶部的CsPbBr₃薄膜具有更高的结晶度、改善的(100)取向以及高达1.22μm的平均域尺寸。同时，在石墨烯/钙钛矿界面处观察到强烈的向下能带弯曲，改善了电子传输层（ETL）的电子提取。因此，在石墨烯上生长的钙钛矿薄膜具有较低的光致发光（PL）强度、较短的载流子寿命和较少的缺陷。最终，制备了基于外延CsPbBr₃薄膜的光伏器件，其功率转换效率（PCE）高达10.64%，并且在空气中稳定性超过2000小时。

Fig 1.  a) TiO₂/FTO上石墨烯的拉曼光谱；b) TiO₂/FTO 和 G/TiO₂/FTO 上 CsPbBr3 的 XRD 图谱和半高宽；c) CsPbBr₃薄膜的(100)、(110)和(211)面的强度；d) 钙钛矿示意图；e) 钙钛矿的俯视SEM图像；f) G/TiO₂/FTO 和 TiO₂/FTO 上钙钛矿的横截面 SEM 图像。

Fig 2. a) TiO₂可能存在的缺陷及石墨烯对钙钛矿生长的筛选效果示意图；b) 钙钛矿在G/TiO₂/FTO和TiO₂/FTO上的吸附能(Eads)；c) G/TiO₂/FTO 和 d) TiO₂/FTO 的 AFM 图像；e) 钙钛矿在G/TiO₂/FTO和TiO₂/FTO上的成核和生长过程。

Fig 3. a) TiO₂/FTO 和 G/TiO₂/FTO 的 WF；b) CsPbBr₃在TiO₂/FTO和G/TiO₂/FTO上的功函数（WF）和价带最大值（VBM）；c) 钙钛矿和ETL界面的能带结构；所制备的钙钛矿薄膜的 d) PL、e) TRPL 和 f) SCLC。

Fig 4. a) 钙钛矿太阳能电池结构示意图；b）J-V 曲线，c）PCE 分布，d）MPP 和 e）含石墨烯和不含石墨烯的钙钛矿太阳能电池在空气中的稳定性。

相关研究工作由澳门大学Shi Chen课题组应用于2023年在线发表在《Energy & Environmental Materials》期刊上，High-Quality van der Waals Epitaxial CsPbBr3 Film Grown on Monolayer Graphene Covered TiO2 for High-Performance Solar Cells。

原文链接：https://doi.org/10.1002/eem2.12680