成果简介
本文，河南理工大学Guiyun Yi等研究人员在《Chempluschem》期刊发表名为“N/S Co-Doped Graphene Aerogels as Superior Anode Materials for High-Rate Lithium-Ion Batteries”的论文，研究以氧化石墨烯为起始材料，硫脲为S和N源，通过一锅水热法合成了氮硫共掺杂石墨烯气凝胶（SNGA）。获得的 SNGA 具有三维分层结构，为锂离子的传输提供了更多可用途径。通过改变煅烧温度和硫脲掺杂量来调节S和N的存在形式。结果表明，高温可分解-SOX-官能团，促进C-S-C向C-S转化，确保电极材料的循环稳定性；增加硫脲掺量可引入更多吡啶氮，提高电极材料的倍增性能。
得益于硫原子和氮原子的协同作用，制备出的SNGA表现出卓越的速率能力（5 A g-1 条件下107.8mAh g-1），是 GA（52.8mAh g-1）的两倍，而且稳定性极佳（1Ag-1条件下循环300次后232.1mAh g-1），是 GA（125.6mAh g-1）的1.85倍。本研究提供了硫脲作为掺杂剂的详细报告，为 SNGA 提供了充分的基础，并为进一步改性提供了理论指导。
图文导读
图1 、SNGA的形成机理及储锂机理示意图。
图2、所示为GA和SNGA样品的SEM图像，以研究其形貌和微观结构。
图3 、(a) XRD;(b)拉曼模式;(c) N2吸附-解吸等温线;(d) XPS光谱;(e) n1s的高分辨率XPS光谱(f) GA和SNGA的S2p。
图4、 GA的CV曲线(a);SNGA (b – e);第一个充放电曲线(f)。
图5、 GA和SNGA在电流密度为1Ag-1时的速率性能曲线(a)和循环性能曲线(b)。
图6、 (a) 拉曼图样；(b) XPS 光谱；GA 和 SNGA 的 (c) N 1s；(d) S 2p 的高分辨率 XPS 光谱。
图7 、GA-500 和 SNGA 的首次充放电曲线（a）；速率性能曲线（b）；电流密度为 1A g-1 时的循环性能（c）。
小结
通过调节煅烧温度和硫脲掺杂量，SNGA仍能保持三维多孔网络结构，不仅抑制了石墨烯片层的堆积，而且为锂离子的传输提供了更多的通道。此外，以噻吩硫、吡咯氮和吡啶氮的形式引入的S原子和N原子调节了石墨烯的单碳片层结构，从而提高了SNGA的储锂能力。此外，硫脲的引入和随后的煅烧诱导了气凝胶的进一步还原，残留含氧官能团的去除减轻了石墨烯表面电解质的分解，同时防止了与锂离子发生不可逆的副反应。与GA相比，SNGA 具有更高的第一库仑效率和更好的倍率性能。考虑到 SNGA 优异的结构和储锂性能，最近的一项研究 “S/N 共掺杂石墨烯多孔骨架负载镍钴活性材料用于储锂 “对 SNGA 的实际应用进行了研究（[61] W. Q. Zhang, P. Li, G. Y. Yi, Y. Liu, X. D. Wang, Y. F. Wu, Z. T. Zhang, X. X. Zhang, Y. L. Zhang, Q. Sun, J. Alloy. Compd. 2023, 967, 171661.）。
文献：https://doi.org/10.1002/cplu.202300475
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