华东师范大学、青岛科技大学–无溶剂合成共价有机框架/石墨烯纳米杂化物：用于超级电容器和混合电容去离子的高性能法拉第阴极

具有柔性周期性骨架和有序纳米多孔结构的共价有机框架（COF）作为绿色能源存储和高效海水淡化的潜在候选电极材料而备受关注。进一步提高COF基材料的本征电子电导率和释放孔隙率是提高其电化学性能的必要策略。在此，采用石墨烯作为导电基底，在无溶剂条件下原位生长具有氧化还原活性的二维氧化还原活性COF（TFPDQ-COF），制备TFPDQ-COF/石墨烯（TFPDQGO）纳米杂化物，并探索其在超级电容器和石墨烯中的应用。混合电容去离子（HCDI）。通过优化杂化比，由于石墨烯层提供的电荷传输高速通道和COF骨架中包含的丰富的氧化还原活性中心的协同效应，TFPDQGO表现出429.0 F g⁻¹的大比电容，并且组装的TFPDQGO //活性炭（AC）非对称超级电容器在950 W kg⁻¹的功率密度下具有59.4 Wh kg⁻¹的高能量输出和良好的循环寿命。此外，基于 TFPDQGO 的 HCDI 获得了 58.4 mg g⁻¹ 的最大盐吸附容量 (SAC) 和稳定的再生性能。这项研究强调了 COF 基混合材料作为高性能超级电容器和 HCDI 电极材料的新机遇。

Fig 1. a) TFPDQGO 制备的示意图。b) TFPDQ、c) TFPDQGO-50、d) TFPDQGO-75、e) TFPDQGO-100 的 SEM 图像。f) TFPDQGO-75 的 g) C、h) N 和 i) O 的 SEM 图像和相应的 EDS 映射图像。j) TFPDQ、TFPDQGO-50、TFPDQGO75 和 TFPDQGO-100 的 XRD 图谱。

Fig 2. a) TFPDQ、TFPDQGO-50、TFPDQGO-75 和 TFPDQGO-100 的 FT-IR 光谱。TFPDQ 和 TFPDQGO-75 的高分辨率 XPS b,c) C 1s 光谱，d,e) N 1s 光谱，以及 f,g) O 1s 光谱。h) N2 吸附/解吸曲线和 i) TFPDQ、TFPDQGO-50、TFPDQGO75 和 TFPDQGO-100 的孔径分布。

Fig 3. a) 2 mV s⁻¹ 扫描速率下的 CV 曲线，b) 2 A g⁻¹ 电流密度下的 GCD 曲线，c) 奈奎斯特图，d) TFPDQ、TFPDQGO-50 不同电流密度下的比电容、TFPDQGO-75 和 TFPDQGO-100。

Fig 4.  a) TFPDQ 可能的法拉第氧化还原行为。b) TFPDQGO-75 的 GCD 曲线。c) 原始 TFPDQGO-75 电极和第二次循环期间收集的充电/放电阶段的异位 FT-IR 光谱、异位高分辨率 d) N 1 s 和 e) Na 1s 光谱。

Fig 5. TFPDQGO-75//AC的电化学性能：a）不同扫描速率下的CV曲线，b）不同电流密度下的GCD曲线，c）奈奎斯特图，d）不同电流密度下的比电容，e）Ragone图， f) 10 A g⁻¹ 下的循环性能（插图展示了为红色 LED 灯供电的串联器件）。

Fig 6. TFPDQ、TFPDQGO-50、TFPDQGO-75 和 TFPDQGO-100 的 a) SAC 和 b) 充电效率比较（重复测量 3 次）。c) TFPDQ、TFPDQGO-50、TFPDQGO-75 和 TFPDQGO-100 的 Ragone 图。d）不同电流密度下的电导率曲线，e）不同电流密度下的SAC，f）不同初始浓度和50 mA g⁻¹下的SAC，g）TFPDQGO75的循环稳定性。

相关研究工作由华东师范大学Likun Pan与青岛科技大学Yong Liu和浙江海洋大学Xingtao Xu课题组于2023年联合在线发表在《Small》期刊上，Solvent-Free Synthesis of Covalent Organic Framework/Graphene Nanohybrids: High-Performance Faradaic Cathodes for Supercapacitors and Hybrid Capacitive Deionization。