从放射性废水中分离核素对核废料的安全处置和资源的可持续发展至关重要。然而,由于放射性废水中复杂成分的高酸性和高盐性,其仍然面临着很大的挑战。本文研究了一种pH响应型氧化石墨烯膜(pGO膜),用于从含有多种混合盐离子的高酸性放射性废水中快速高效地分离Sr2+核素离子。与传统氧化石墨烯膜不同的是,由于修饰后的pGO纳米通道内存在接枝分子聚乙烯亚胺(PEI),因此pGO膜的层间间距可以随着周围溶液酸度的增加而调节和增加。由此产生的酸性环境适应性膜在高酸性溶液中具有扩大和带正电的纳米通道。这种结构有效地阻断了较大且高电荷的水合Sr2+核素离子,同时允许较小且低电荷的单价盐离子(如Cs+, K+, Na+)快速通过膜运输。结果表明,pGO膜对Sr2+/单价盐离子具有高选择性,对单价离子具有高渗透性。总之,这项工作为高酸性溶液中放射性核素的分离提供了一种新的筛分方法。
图1. 纳米片和纳米膜的形貌表征。
(a)GO和pGO悬浮液的光学照片。(b)GO和pGO纳米片的原子力显微镜图像。(c)GO和pGO纳米片相应的高度分布图。(d)不同ph值下GO和pGO悬浮液的Zeta电位。(e)膜的制备过程示意图。(f) pGO膜的表面SEM图像,插图为pGO膜的光学照片。(g)pGO膜的横截面SEM图像。
图2. 膜的化学特性。
(a)GO膜的XPS Cls光谱拟合结果。(b) pGO膜的XPS Cls光谱拟合结果。GO膜和pGO膜的(c)FTIR光谱和(d)不同酸性条件下层间间距的变化。
图3. 不同酸性条件下膜的筛分性能。
(a)GO和(b)pGO膜上离子的渗透率与离子水合直径的关系。(c)GO和(d)pGO膜上离子的选择性随酸条件的变化。
图4. pGO膜在高酸溶液中的筛分性能。
(a)GO和pGO膜的筛分性能比较。(b) pGO膜的长期筛分性能。(c)不同K+/Sr2+浓度比下pGO膜的筛分性能。(d)不同膜厚下pGO膜的筛分性能。所有试验均在3mol /L HNO3酸性条件下进行。
图5. pGO膜的筛分机理。
相关研究成果由华东理工大学物理学院、材料科学与工程学院Shuai Wang等人于2023年发表在Separation and Purification Technology (https://doi.org/10.1016/j.seppur.2023.125086 )上。原文:Acid response nanochannels of graphene oxide membranes for fast nuclide ions separation。
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