中国科学院大学周武团队Phys. Rev. Lett.: 探测石墨烯中缺陷位点特定的电子轨道

2023年10月31日，Phys. Rev. Lett.在线发表了中国科学院大学周武教授和复旦大学高尚鹏教授课题组的研究论文，题目为《Probing a Defect-Site-Specific Electronic Orbital in Graphene with Single-Atom Sensitivity》。

电子轨道反映了物质的化学键，因此主要决定了材料的物理和化学性质。在原子尺度上对电子轨道的实空间观测可以直接将成键信息与局部原子构型联系起来，这对于理解新材料的宏观性质和探索新功能具有重要意义。在原子尺度上对特定未占据轨道的单个电子态进行可视化可以揭示化学键的基本信息，但这是具有挑战性的，因为化学键通常只会导致整个态密度的微妙变化。

在此研究中，作者利用原子分辨率能量损失近边精细结构（ELNES）光谱来绘制石墨烯中四重配位Si点缺陷周围特定未占据p_z轨道的电子态，这得到了理论计算的进一步支持。碳K边的独特前峰源于Dirac节点和费米能级之间的未占据π键合态，这是由于在缺电子Si-C₄构型中费米能级下移引起的。这项研究结果说明了原子分辨率ELNES在探测单层晶体中缺陷位置特定电子轨道方面的能力，为理解化学键对固体中缺陷局部性质的影响提供了见解。

图1 Si-C₄、Si-C₃和石墨烯的ELNES分析

图2 Si-C₄的逐原子ELNES分析

图3 A峰起源的理论解释

图4 Si-C₄构型中A和B峰的ELNES图

【论文链接】

Xu, M., Li, A., Pennycook, S et al. Probing a Defect-Site-Specific Electronic Orbital in Graphene with Single-Atom Sensitivity. Phys. Rev. Lett., 2023, 131, 186202. https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.131.186202

【其他相关文献】

[1] Suenaga, K., Koshino, M. Atom-by-atom spectroscopy at graphene edge. Nature, 2010, 468, 1088–1090. https://doi.org/10.1038/nature09664

[2] Zhou, W., Kapetanakis, M.D., Prange, M.P. et al. Direct Determination of the Chemical Bonding of Individual Impurities in Graphene. Phys. Rev. Lett., 2012, 109, 206803. https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.109.206803