电润湿是诱导电解质液滴扩散和收缩的一种简单方法。这种方法广泛应用于“器件”应用中,即在电解质和导电衬底之间施加介电层。最近的工作,包括本课题组自己实验室的贡献,已经表明可以直接在导体上实现可逆电润湿。本课题组已经证明,石墨表面,特别是与高浓度电解质溶液结合时,表现出强烈的润湿作用。这一过程是由电解质离子和表面之间的相互作用驱动的,因此双层电容模型能够解释平衡接触角的变化。在此,本研究会将该方法扩展到研究通过化学气相沉积制备的不同厚度石墨烯样品的电润湿。研究表明,由于离子的吸附和对转移过程中积聚的表面杂质引入的负面影响的抑制,使用高浓度的水性电解质会引起清晰而微妙的电润湿反应。后者先前已被报道在较低电解质浓度下完全阻碍电润湿。在水性和非水性电解质中都存在强吸附/嵌入阴离子的情况下,记录了放大的润湿响应。这一现象是基于阴离子-石墨烯相互作用及其对界面能量学的影响来解释的。通过监测润湿的动力学,在所有情况下都确定了不可逆行为,这是阴离子吸附和/或嵌入的不可逆性的结果。最后,还考察了潜在反应对润湿时间尺度的影响。
图1.Si/SiO2晶片上的1层、3层和5层石墨烯样品的拉曼光谱,分别表示为1LGr、3LGr和5LGr。
图2. (a) 在不同的施加电势下,1-(顶行)和5-(底行)层的CVD石墨烯上的1m KF(aq)液滴的图像。比例尺对应200μm。(b) 在CVD石墨烯|10 m KF(aq)界面处,1层和5层厚度的表观平衡电润湿接触角θ随所施加的偏压(报告的值与Pt线伪参考电极相比)的变化。根据实验部分中描述的方案,在静态条件下进行测量。
图3. (a) 在CVD石墨烯|5 m LiTFSI(aq)界面处,对于1层、3层和5层厚度,表观平衡电润湿接触角θ随所施加的偏压的变化(报告的值与Pt线伪参比电极相比)。根据实验部分中描述的方案,在静态条件下进行测量。(b) 使用100 mV s−1的扫描速率,在3层石墨烯上的5 m LiTFSI(aq)液滴处记录的循环伏安图。与(c)1-和(d)5-层CVD石墨烯上的伪Pt相比,5m LiTFSI(aq)液滴中的接触角在0V和+1.1V之间在十个连续循环中变化。
图4. 根据(a)1-、(b)3-和(c)5-层CVD石墨烯的实验部分中描述的方案,在5 m LiTFSI(aq)的润湿循环期间,表观接触角、θ和时间尺度(突出显示的区域)的变化。所描绘的循环对应于相对于伪Pt从0V到+1.1V的电势脉冲,即在发生TFSI−阴离子吸附/嵌入的电势区域中。
图5. (a) 在1层和5层厚度的CVD石墨烯|1m LiClO4(PC)界面处,表观平衡电润湿接触角θ随所施加的偏压的变化(报告的值与Pt线伪参考电极相比)。根据实验部分中描述的方案,在静态条件下进行测量。(b) 使用100 mV s−1的扫描速率,在5层石墨烯上的1 m LiClO4(PC)液滴处记录的循环伏安图。按照(c)1层和(d)5层CVD石墨烯的实验部分中描述的方案,在1m LiClO4(PC)中的润湿循环期间的时间刻度(突出显示的区域)。所描绘的循环对应于相对于伪Pt从0V到+1.1V的电势脉冲,即在发生ClO4−阴离子吸附/嵌入的电势区域中。
相关研究成果由曼彻斯特大学Athanasios A. Papaderakis和Robert A. W. Dryfe等人2023年发表在Faraday Discussions (链接:https://doi.org/10.1039/D3FD00037K)上。原文:Dielectric-free electrowetting on graphene。
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