江苏大学《JPS》：独立分层石墨烯基复合电极，用于高性能水混合电容器

成果简介

要开发水基混合电容器，就必须发挥活性材料的作用，并专注于器件的性能。然而，这些目标具有挑战性，因为传统的电极会遇到活性材料和大比例无源元件的异质分布。本文，江苏大学曹大威 教授团队在《Journal of Power Sources》期刊发表名为“Universal self-assembly of graphene-based composites as free-standing hierarchical electrodes for high-performance aqueous hybrid capacitors”的论文，研究开发了一种制备独立分层石墨烯基复合电极的通用方法。与传统电极相比，这种分层电极能有效分布活性材料，改善离子扩散，增加电荷转移，减少寄生反应，降低无源元件等，有利于发挥活性材料的作用，提高器件性能。

通常情况下，分层电极对 Fe3O4、NiCo-LDH、PANI 和活性碳具有较高的容量。此外，分层电极还能产生 43.7 Wh kg-1 的高能量密度（基于整个电极而非活性材料）。同时，分层电极的制备方法具有简便、节能、环保等优点，有利于实际应用。这种通用的制备方法和高电化学性能为开发高性能储能装置提供了巨大的潜力。

图文导读

图1.（a）常规电极和（b）多级电极的制备程序方案。

图2。（a–i）基于SMG的组合物和（a-ii）典型AHC装置的方案。（b）Fe3O4，Fe3O4@SMG，（d）NiCo LDH，以及NiCo@SMG.（c）的精细扫描XPS光谱Fe3O4@SMG和（e）NiCo@SMG.

图3. (a) Fe3O4@SMG 样品和 (c) NiCo@SMG 样品的应力-应变曲线。(b) Fe3O4@SMG 和 (d) NiCo@SMG 的弯曲图。(e) Fe3O4@SMG 和 (g) NiCo@SMG 的扫描电镜图像。(f) Fe3O4@SMG 和 (h) NiCo@SMG 样品的电阻特性。

图4. (a) Fe3O4@SMG、Fe3O4 和 SMG 在 10 mv s-1 时的 CV 曲线。(b) Fe3O4@SMG 在不同扫描速率下的 CV 曲线。(c) Fe3O4@SMG、Fe3O4 和 SMG 在 1 A g-1 条件下的 GCD 曲线。(d) Fe3O4@SMG 在不同电流密度下的 GCD 曲线。(e) 传统和分层 Fe3O4 电极在低质量负载和高负荷负载下的容量图。(f) Fe3O4 和 Fe3O4@SMG 的 EIS 图。

图5. (a) NiCo@SMG、NiCo-LDH 和 SMG 在 5 mv s-1 时的 CV 曲线。(b) NiCo@SMG 在不同扫描速率下的 CV 曲线。(c) NiCo@SMG、NiCo-LDH 和 SMG 在 1Ag-1 时的 GCD 曲线。(d) 不同电流密度下 NiCo@SMG 的 GCD 曲线。(e) 传统和分层 NiCo-LDH 电极在低质量负载和高质量负载下的容量图。(f) NiCo-LDH 和 NiCo@SMG 的 EIS 图。

图6. (a) Fe3O4@SMG//NiCo@SMG 在不同扫描速率下的 CV 曲线。(b) Fe3O4@SMG//NiCo@SMG 在不同电流密度下的 GCD 曲线。(c) 传统和分层 AHC 器件的电容率。(d) Fe3O4@SMG//NiCo@SMG 的 Ragone 图与报告结果的比较。(e) (i) Fe3O4@SMG//NiCo@SMG、Fe3O4//NiCo-LDH 和 (ii) AC@SMG//NiCo@SMG 在 5 A g-1 时的库仑效率和循环性能。(f) 与传统电极和自生长电极相比，分层电极的优势。

小结

综上所述，本文开发了一种制备独立分层复合材料的简便方法，该方法适用于金属氧化物、金属化合物、有机聚合物和碳材料。独特的分层结构可在电极中产生快速的电荷和离子转移，从而实现复合材料的氧化还原活性，尤其是在高负载质量的情况下。由 Fe3O4@SMG和NiCo@SMG构建的典型 AHC器件在功率密度为 402.3W kg-1时，能量密度高达 80.8 Wh kg-1。在功率密度为 3436.8 W kg-1 时，它能保持 40.0 Wh kg-1，远高于传统电极。考虑到传统方法不关注整个电极，通常会低估氧化还原材料的性能，我们认为基于 SMG 分层电极的结果提高了各种AHC器件的实用性能，并推动了对氧化还原材料的进一步了解。

文献:https://doi.org/10.1016/j.jpowsour.2023.233737