成果简介
晶界（GBs）引发的严重非辐射重组最近被认为是多晶钾长石光伏器件中载流子损耗的罪魁祸首。因此，要进一步优化基于kesterite-based的薄膜太阳能电池，关键在于钝化多晶 Cu2ZnSn（S,Se）4 (CZTSSe) 薄膜的晶粒界面。本文，河南大学 周正基 副教授、武四新 教授、陕西师范大学田庆文 副教授、刘生忠 教授等在《Small》期刊发表名为“Passivating Grain Boundaries via Graphene Additive for Efficient Kesterite Solar Cells”的论文，研究首先选择二维材料石墨烯作为钝化剂，以改善有害的晶粒界面。通过在 CZTSSe 前驱体溶液中添加石墨烯分散体，成功地将单层石墨烯引入 CZTSSe 吸收体的 GB 中。由于石墨烯的高载流子迁移率和导电性，CZTSSe 薄膜中的 GB 转变为良性电性，不会成为载流子的高重组点。因此，受益于GBs的显著钝化效应，使用 0.05wt%的石墨烯添加剂可将CZTSSe太阳能电池的效率从 10.40%提高到12.90%，是此类电池中效率最高的之一。这些结果证明了通过添加剂工程进一步提高基于kesterite-based的太阳能电池效率的新途径。
图文导读
图1、a） 含和不含石墨烯添加剂的前驱体溶液和前驱体薄膜的电子图片，中间是石墨烯的结构;b）CZTSSe薄膜太阳能电池器件结构示意图;c）添加不同石墨烯的薄膜的XRD图样）;d） 在 532nm 激发波长下添加不同石墨烯的薄膜的拉曼图案
图2、a-d) 不同石墨烯添加量的 CZTSSe 吸收体的表面和 e-h) 横截面 SEM 图像：a,e) 0 wt%；b,f) 0.03 wt%；c,g) 0.05 wt%；d,h) 0.07 wt%。红色圆圈表示表面的石墨烯和 GB。
图3、a-d) 参考器件和不同石墨烯添加量的器件性能统计；e) 添加石墨烯添加剂（0.05 wt%）的最佳器件和参考器件（内嵌详细参数统计图，带抗反射涂层 (ARC)）的 J-V 曲线；f) 参考器件和添加石墨烯添加剂（0.05 wt%）的最佳器件的 EQE 光谱和集成短路电流密度。
图4、a,c) 参考薄膜和石墨烯薄膜的二维空间形貌图和 b,d) 相应的 c-AFM 电流图；e) (c) 和 (d) 中沿箭头方向的线扫描；f) GB 处的电流和能带弯曲图。
图5、a) 参考和石墨烯薄膜的 PL 和 b) TRPL 光谱以及相应的双指数衰减拟合；c) 参考和石墨烯器件在 0.45 V 偏置和黑暗条件下的电化学阻抗 (EIS) 光谱。
图6、a-d) 含石墨烯添加剂和不含石墨烯添加剂的器件的截面 SEM 图像（a,c）和 EBIC 信号图像（b,d）；e) 分别沿（b）和（d）所示虚线箭头的 EBIC 电流强度曲线。
小结
综上所述，作者提出了一种基于胺硫醇溶剂体系在 CZTSSe 前驱体溶液中添加石墨烯分散体的新策略，并广泛研究和定义了石墨烯添加剂在 CZTSSe 吸收体中的作用。研究发现，石墨烯主要分布在 CZTSSe 薄膜的 GB 中，加入的石墨烯能有效介导载流子传输，促进导电性，延长少数载流子寿命，从而增强吸收体的载流子收集能力。基于 GBs 的显著钝化效应，使用0.05wt% 的石墨烯添加剂可观察到PCE高达 12.90% 的高性能CZTSSe太阳能电池，这源于 VOC和JSC的增强。我们的工作将为在CZTSSe吸收体中引入高导电性和高迁移率的二维材料石墨烯提供可行的方法，以实现 GBs 调节和改善电荷传输。同时，这也为其他二维材料应用于CZTSSe太阳能电池开辟了一条新的途径。
文献：https://doi.org/10.1002/smll.202304866
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