成果简介
本文，仁荷大学Jinsub Choi等研究人员在《J IND ENG CHEM》期刊发表名名为“Electrochemically exfoliated reduced graphene oxide-based freestanding separator-integrated electrode with embedded C-coated SiOx as the current collector-free anode in flexible batteries”的论文，研究开发了一种简便、直接的方法，通过在玻璃纤维分离器上真空过滤，将电化学剥离的还原氧化石墨烯（rGO）和碳包覆的氧化硅（CSO）混合，制备具有高柔性和良好容量的独立分离器集成阳极。
剥离过程中施加的电流密度类型对石墨烯的电化学特性有显著影响，在优化条件下可获得高导电性。rGO 和 CSO 的混合物对电池性能产生了积极的协同效应，包括缓解体积膨胀、高比容量和增强 rGO 的导电性，这将有助于开发无集流体的柔性锂离子电池。经过优化的隔膜集成柔性阳极在第五次循环时表现出较高的可逆容量，并且在200次循环后仍能保持令人满意的容量，这说明该装置具有卓越的速率能力和结构耐久性。
图文导读
图1.电化学石墨剥落的过程。
图2. (a) 根据阴阳极电流比计算的电化学剥离石墨烯基材料的 X 射线衍射 (XRD) 图。(b) X 射线光电子能谱 (XPS) 中的深度剖面图，用于比较 C-G 和 A-G1 的 C/O 比率。扫描电子显微镜（SEM）图像：（c）真空过滤 A-G1 的横截面和（d）俯视图；（e）阳极氧化膜上的单个 A-G1 薄片。(f) A-G1 石墨烯薄片的高分辨率透射电子显微镜 (HR-TEM) 图像和选区电子衍射 (SAED) 图样。
图3：(a) C-G 和 A-G1 在开路电压 (OCV) 下的电化学阻抗谱 (EIS) 测量结果。(b) C-G 和 (c) A-G1 在电流密度为 50 mA g-1 时的静电循环曲线。(d) 电流密度为 50 mA g-1 时 C-G 和 A-G1 的循环稳定性。
图4：（a）rGO 和 C 涂层 SiOx (rCSO)-40 在 0.01-3.0 V（对 Li/Li）电压范围内以 0.1 mV s+-1 的扫描速率循环 1-5 次的循环伏安曲线。(b) rCSO-0、40 和 100 的循环稳定性，前三个循环的库仑效率 (CE) 为 0.1 C，随后的循环为 0.5 C。(c) rCSO-0、40 和 100 在 0.2、0.5、1.0、1.5、2.0 和 0.2 C 下的速率性能。
图5. 100 次循环后 (a) rCSO-100 和 (b) rCSO-40 电极的 SEM 俯视图。插图为放大图像。100 次循环后 (c) rCSO-100 和 (d) rCSO-40 电极横截面的 SEM 图像，显示了体积膨胀的程度。
图6. 随机弯曲和折叠后 (a) rCSO-40 和 (b) rCSO-50 电极的扫描电子显微镜俯视图。插图为弯曲电极的照片。(c) rCSO-40 和 rCSO-50 在弯曲前后的循环稳定性。
小结
综上所述，通过恒定或交变电流从石墨中电化学剥离合成石墨烯的方法，以制备 LIB 中的分离器集成柔性阳极。随着阴极电流（石墨烯的剥离）与阳极电流（石墨烯的还原）比例的增加，得到的单晶单层石墨烯薄片具有高导电性，且 rGO 的比例高于 GO，从而与恒定电流相比，提高了比容量，并具有良好的循环稳定性。此外，利用含有最佳比例 CSO 的石墨烯溶液，通过真空渗透制备出了具有高比容量和柔韧性的分离器集成电极。这种独立的分离器集成电极可直接用作无集流器 LIBs 系统的阳极。由于电化学剥离的 rGO 具有可接受的导电性，因此提高了体积能量密度和重力能量密度。
因此，rCSO-40 在第五次放电时显示出 1285.42 mAh g-1 的显著可逆容量，200 次循环后容量保持率为 63.59%，这证明了其结构耐用性和卓越的速率能力。石墨烯基材料具有柔韧性，因为其单层碳原子片呈六角晶格结构排列。因此，即使在随意弯曲和折叠后，集成了分离器的电极仍能保持其电化学特性，不会出现裂缝。所提出的制备分离器集成柔性电极的策略有望为要求高能量密度和高柔性的电化学储能设备提供新的思路。
文献：https://doi.org/10.1016/j.jiec.2023.10.021
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