成果简介
硅纳米粒子（SiNPs）在循环过程中会产生较大的体积膨胀和严重的粉化，这严重阻碍了其在锂离子电池（LIBs）中的应用。石墨烯具有优异的机械强度和高导电性，已被广泛应用于缓解膨胀效应和增强电极材料的离子导电性。本文，湖北大学刘建文副教授团队在《J ALLOY COMPD》期刊发表名为“Multi-layer wrapping functionalized silicon via graphene aerogels regenerated from spent graphite anode achieves high efficient lithium storage”的论文，研究提出了一种简便、低成本的多壳石墨烯气凝胶包裹硅的方法。具体来说，以废石墨阳极为原料，采用改进的 Hummers 法合成氧化石墨烯（GO），在 SiNPs 表面修饰氨基，使其与 GO 上丰富的羧基产生静电吸引。然后通过两步还原法合成了具有均匀分布的 SiNPs 的三维石墨烯气凝胶结构，内层 rGO 外壳增强了 Si 表面的离子传输，外层则提供了良好的封闭性，防止电池循环过程中的体积膨胀。
图文导读
图1.Si@DGA复合材料合成过程示意图。
图2.（a）sG和cG，（b）sGO和cGO的XRD图谱。（三，四）sG、cGO 和 sGO 的数字图像和 （e−g） SEM 图像。
图3.（a） Si@DGA、rGO和纯Si的XRD图谱。（b） Si@DGA、sGO、sG和cG的拉曼光谱。（c） Si@DGA的TG曲线。（d-f）C 1 s、Si 2p 和 O 1 s 的 XPS 光谱 Si@DGA。（g−i）XPS光谱的O 1 s和Fe 2p的sG和cG。
图4.（a-d）电池循环前后Si@DGA的FESEM图像。（e，f）Si@DGA的HRTEM图像。（g） 划定GA1和GA2之间的界限。（h） Si@DGA和插入图形的格子边缘：SAED 图案和部分放大的细节。（i） Si@DGA复合元素的 STEM 图像和 （j） 完整元素、（k） C 和 （l） Si 的相应元素映射。
图5. (a) 0.5 A g-1 下 Si@DGA 不同周期的循环性能和 (b) 电静电放电/充电曲线。(c）不同电流密度下的速率性能和（d）静电放电/充电曲线。(e) 1 A g-1 和 (f) 2 A g-1 时的长期循环性能。
图6. (a) Si@DGA 在 0.1 mV s-1 扫频下的 CV 曲线。(b) Si@DGA 和 Si 在电池循环后的奈奎斯特图。(c) Si@DGA 和 Si 的沃伯格拟合曲线。(d) Si@DGA 不同扫描速率下的 CV 曲线。(e）不同扫描速率下的伪电容贡献率。(f) 1.2 mV s-1 时的电容贡献率。(g）峰值电流与扫描速率平方根的关系。(h) 0.05 A g-1 时 Si@DGA 的 GITT 曲线和相应的对数（DLi+）。(i) Si@DGA 在放电状态和充电状态下的放大对数（DLi+）曲线。
小结
综上所述，本文报告了一种从废石墨中再生 GO 的简便方法，并将 GO 应用于硅/石墨烯复合材料的合成。制备的 Si@DGA 气凝胶作为 LIB 的阳极性能良好。多孔结构明显改善了锂在电极内部的扩散，阻抗更小，获得了令人满意的速率性能。CV 测试证明电化学动力学是稳定和可逆的。在 1Ag-1 和 2Ag-1 的条件下，电容量分别为 800 mAh g+-1 和 400 mAh g-1，证实再生的 Si@DGA 具有令人满意的电池性能。这项研究为废石墨负极的回收利用和高性能硅基负极的开发提供了新的策略。
文献：https://doi.org/10.1016/j.jallcom.2023.172227
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