美国佐治亚理工大学童朝晖教授团队和纽黑文大学肖德全教授提出了一种基于氧化石墨烯和过氧化脲（过氧尿素）的廉价催化体系，将木质素选择性降解为高得率苯酚酸的方法，并通过DFT研究揭示了其催化反应机理。
木质素的选择性降解是本世纪以来的重点研究问题。基于木质素的基本结构，其有望被降解得到苯酚酸，并用其合成多种芳香族聚酯高分子产物。然而，因木质素结构复杂，可能的降解途径多样以及需要苛刻的反应条件，该过程极具挑战性。现有直接从木质素降解得到的苯酚酸产率极低，一般不超过5%。因此，寻找高效的催化剂和在温和条件下实现选择性的木质素降解，对于提高苯酚酸产率及整体木质素利用极为重要。
为解决这一问题，美国佐治亚理工大学童朝晖教授团队开发了一种有效的三步反应途径，利用低成本的氧化石墨烯-尿素过氧化氢（GO-UHP）催化剂在温和条件下，将从甜高粱和杨树中提取的木质素有选择性地转化为分离的苯酚酸（PAs）。在优化的反应条件下，木质素的转化率达到了95%，而可分离的苯酚酸的总产率高达20%。另外，除苯酚酸之外的其他有机降解产物表现出了在航空燃料生产中的潜力。与纽黑文大学肖德全教授团队合作，通过密度泛函理论 （Density Functional Theory, DFT）对催化反应的机理进行了研究，发现乙酰化预处理木质素不仅辅助氧化石墨烯活化木质素碳α位 和β-O-4 健的选择性断裂，而且通过对乙酰基的吸电子作用，有效避免了后续的过氧化脲氧化反应中的副反应。这项研究为有选择地断裂木质素的侧链以得到分离的生物化学品开辟了新的途径。
论文信息
Selective Depolymerization of Lignin Towards Isolated Phenolic Acids Under Mild Conditions
Wenbo Peng, Dr. Hanxi Bao, Dr. Yigui Wang, Elizabeth Cote, Dr. William J Sagues, Dr. Halena Hagelin-Weaver, Ji Gao, Dr. Dequan Xiao, Dr. Zhaohui Tong
文章第一作者为彭闻博与包涵曦
ChemSusChem
DOI: 10.1002/cssc.202300750
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