成果简介
金属有机框架（MOFs）具有可定制的孔径、丰富的活性位点和可调整的结构等独特特性，因此被广泛用于超级电容器的电极材料。然而，MOFs 直接用于超级电容器电极材料时，缺乏足够的导电性和令人满意的稳定性，限制了其电化学性能的进一步提高。因此，本文，青岛大学刘敬权教授团队在《Chemical Engineering Journal》期刊发表名字为“Flexible asymmetric supercapacitor based on Open-Hollow Nickel-MOFs/Reduced graphene oxide aerogel electrodes”的论文，研究提出通过在石墨烯层之间嵌入空心镍基金属有机框架微球，实现了三维多孔气凝胶（rOHNM-AGs）。在可控且高度有序的金属节点和有机连接体的作用下，制备的 rOHNM-AGs 仍然保留了 MOF 材料的优势，具有多种特殊的成分和构型优势。
此外，石墨烯卓越的导电性还能显著提高电子/离子传输速率。此外，密度泛函理论计算还揭示了 OH- 离子的受体与 rOHNM-AGs 的供体之间的电荷转移相互作用。此外，还利用 PVA/KOH 凝胶电解质制备出了一种柔韧、高拉伸性的 rOHNM-AGs/PVA/KOH 薄膜电极，该电极能够以多种角度弯曲。在实际应用中，制造出的超级电容器装置可使多功能显示器运行15分钟以上。因此，这项突破性研究为制备基于 MOFs 和石墨烯的复合电极提供了新的灵感，可用于柔性非对称超级电容器。
图文导读
图1. 逐步合成 OHNMs 和 rOHNM-AGs 的示意图。
图2：（a）OHNM 的 TEM 和（b、c）HRTEM 图像。(d）rOHNM-AG的TEM 和（e，f）HRTEM 图像。(g) OHNMs 和 (h) rOHNM-AGs 的 EDS 元素图谱图像。(i) rOHNM-AG 的 EDS 光谱。
图3：(a) rOHNM-AG 的 XPS 勘测光谱。rOHNM-AG 上 (b) Ni 2p、(c) C 1 s 和 (d) O 1 s 的深度 XPS 光谱。(e) rOHNM-AG、OHNM 和 rGO 的 XRD 图谱。(f）rOHNM-AGs、OHNMs 和 rGO 的傅立叶变换红外光谱。(g) rOHNM-AGs 的 N2 吸附-解吸等温线和 (h) 孔径分布。(i) rOHNM-AGs/PVA/KOH 薄膜、纯 rOHNM-AGs 薄膜和纯 PVA/KOH 薄膜的应力-应变图。(j) rOHNM-AGs/PVA/KOH 薄膜的图片。(k) 不同重量的 rOHNM-AGs/PVA/KOH 薄膜的拉伸强度测试图片。rOHNM-AGs/PVA/KOH 薄膜 (l) 多角度折叠和 (m) 多角度弯曲的图片。
图4. 所有电极的三电极测量结果
图5.OHNMs和rOHNM-AGs电极的电化学行为研究
图6. 电化学测量由制备的rOHNM-AGs//AC ASC仪器完成
小结
总之，作者成功地在石墨烯层之间嵌入了 OHNM，从而实现了 rOHNM-AG。所制备的 rOHNM-AG 仍然保留了 MOF 材料的优点，在可控和高度有序的金属节点以及有机连接体的作用下，具有多种独特的构型和组成优势。同时，石墨烯优异的导电性能显著提高了电子/离子传输速率。此外，利用 PVA/KOH 凝胶电解质制造出了一种柔韧且高拉伸性的 rOHNM-AGs/PVA/KOH 薄膜电极，该电极能够以多种角度（0°-180°）弯曲，并可旋转成多种外观。值得注意的是，rOHNM-AGS/PVA/KOH 薄膜可以吊起一个装有 500 毫升（500 克）水的塑料瓶，显示了其在可携带和可穿戴电子设备方面的巨大潜力。因此，这项突破性研究为制备基于 MOFs 和石墨烯的三维多孔气凝胶电极复合材料提供了新的灵感，可用于超级电容器和其他柔性储能设备。
文献：https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.146088
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