中南刘洪涛&湖师杨亚辉团队: 深入探究氧化石墨烯气凝胶本征赝电容

研究背景

氧化石墨烯基气凝胶 (GAs) 得益于其有效的交联网络、丰富的接触位点以及可控的孔隙结构，在超级电容器电极方面具有广阔的应用前景。大量数据表明，相较于以双电层电容为主要储能机理的传统碳材料，GAs 经还原后具有更高的比容量，这来自于其本征的赝电容贡献。

近年来的研究工作将获得的赝电容归因于 GAs 在制备宏观电极材料过程中引入并保留的含氧官能团。然而，目前仍然没有关于 GAs 本征赝电容的具体来源的详细探讨，也缺乏对于 GAs 的电化学反应机制及其影响因素的深入研究。这阻碍了高性能实用化 GAs 的化学及结构的精准设计。

研究内容

近日，中南大学刘洪涛教授团队与湖南师范大学杨亚辉教授团队，通过设计不同的还原策略，将冷冻干燥得到的氧化石墨烯气凝胶进行差异化还原，从而获得具有不同形貌特点以及不同化学组成的 GAs。详细的表征证明，这几种 GAs 在层间距、孔隙分布、润湿性、稳定性等性质上具有不同的特性，从而影响相关的电化学行为。

电化学表征证明，GAs 的设计需要平衡电导率与氧化程度，合适的含氧官能团及其分布才能有效提升 GAs 的电化学综合性能。同时，对于具有丰富含氧官能团的 GAs，电解液的选取也至关重要，酸性电解液可以有效促进比电容的提高。

详细对比不同 GAs 的化学成分，将其与电化学行为进行关联。发现羰基相较其他含氧官能团在实现赝电容上具有决定性，这得益于其在电化学循环过程中可以快速可逆氧化成为羧酸或者还原成为醇类。

这项工作聚焦于还原程度对于 GAs 的理化性质的影响，考察 GAs 的电极反应中电解液的作用机理，建立含氧官能团与超级电容器性能的直接联系，探究 GAs 本征赝电容的具体来源，为深入理解 GAs 的赝电容工作原理以及精准改性设计提供借鉴和参考。

相关成果以 “Unravelling the pseudocapacitive origin of graphene oxide-based aerogels by comparative insights”(《探究氧化石墨烯基气凝胶的本征赝电容位点》)为题发表在英国皇家化学会期刊 Chemical Communications 上。

论文信息

Unravelling the pseudocapacitive origin of graphene oxide-based aerogels by comparative insights

Tieqi Huang, Weiying Wu, Zhengfei Yang, Qianqian Hou, Ruolan Li, Suyue Chen, Yahui Yang* （杨亚辉，湖南师范大学） and Hongtao Liu*（刘洪涛，中南大学)

Chem. Commun., 2023, 59, 9658-9661

https://doi.org/10.1039/D3CC02410E

第一作者

黄铁骑 讲师
中南大学

黄铁骑，中南大学化学化工学院讲师，硕士生导师，主要从事碳基材料的自组装设计与功能化研究。目前以第一作者在《Advanced Materials》《Energy Storage Materials》等国际知名期刊发表 SCI 研究论文 8 篇；论文总被引 2800 余次，H-index 为 20。

通讯作者

杨亚辉 教授
湖南师范大学

杨亚辉，湖南师范大学化学化工学院教授，博士生导师，主要从事电化学研究。主持国家重点研发计划（课题）、国家自然科学基金（面上）、湖南省科技计划（重点）和湖南省自然科学基金（面上）等项目 10 余项，发表科研论文 40 余篇。

刘洪涛 教授
中南大学

刘洪涛，中南大学化学化工学院教授，博士生导师，主要从事电化学技术和先进电池方面的基础理论和应用开发研究。主持和联合承担国家重点研发计划（课题）、国家自然科学基金（面上）、湖南省科技计划（重大、重点）、湖南省自然科学基金（重点、面上）等项目 20 余项，申请国家发明专利 30 余件（授权 >20 件），发表科研论文 200 余篇，多次荣获中南大学优秀教师奖。