成果简介
石墨烯基材料被认为是锂离子电容器（LIC）的理想阴极材料。然而，石墨烯的离子可接触表面积受到石墨烯纳米片重新堆叠的限制，导致比容量有限。制造具有适当孔隙结构的多孔石墨烯并引入杂原子掺杂，可以提高石墨烯的容量并增加石墨烯基 LIC 的能量输出。本文，昆士兰科技大学Nunzio Motta等研究人员在《Appl. Surf. Sci》期刊发表名为“Nitrogen, Phosphorus co-doped holey rGO as a cathode material for Li-ion capacitors (LICs)”的论文，研究采用一种简便、低成本的水热法制备了三维氮磷共掺杂孔状rGO（NPHG）气凝胶。
在半电池系统中，NPHG 在 0.1 A g-1 的条件下可提供 120 mAh g-1 的比容量，并且在 1 Ag-1 的条件下循环 1000 次后仍能保持 92% 的初始容量。此外，当与预石墨化的掺氮 rGO-硅氧烷（NGSil-4）阳极一起用作阴极以构建 NGSil-4//NPHG LIC 时，在 200.2 W Kg-1 的功率密度下可获得 145.86 Wh Kg-1 的高能量密度，同时在 145.2 W Kg-1 的功率密度下保持 15.35 Wh Kg-1 的高能量密度。这项工作证明了 NPHG 阴极的巨大潜力，它采用简单、低成本的水热法，整合了适当的孔隙率以及N和P共掺杂，可用于制造高性能 LIC。
图文导读
图1.NPHG气凝胶制备工艺示意图。
图2：NPHG 的（a）TEM 和（b）HR-TEM 图像、（c）和（d）SEM 图像以及 EDS 元素图谱。
图3：GO、HG 和 NPHG 的（a）拉曼光谱和（b）傅立叶变换红外光谱。
图4. NPHG的 (a) C1s、(b) P2p、(c) N 1s 和 (d) O1s 的高分辨率 XPS光谱。
图5：(a) NPHG 阴极在 0.1、0.2、0.5 和 1 A g-1 条件下的 CVs 和 (b) GCD 曲线；(c) NPHG 和 HG 电极的速率性能；(d) NPHG 阴极在 1 A g-1 条件下的长期循环性能。
图6：（a）NGSil-4//NPHG LIC 结构和电荷存储机制示意图；（b）不同阴阳极质量比的 NGSil-4//NPHG LIC 的 Ragone 图；（c）CV 曲线；（d）GCD 曲线；以及（e）NGSil-4//NPHG LIC 1.2 器件的长循环性能
图7. NGSil-4/NPHG LIC 1.2 器件与文献报道的不同 LIC 的拉格朗日图。
小结
总之，我们合成了一种新型三维氮、磷孔状 rGO（NPHG）气凝胶，并对其进行了电化学测试，以研究其作为 LIC 阴极材料的性能。NPHG 气凝胶是通过简单、低成本的水热处理合成的，其中尿素和植酸分别用作氮源和磷源。得到的 NPHG 具有相互连接的多孔结构，孔径分布适当，氮（∼3.3%）和磷（∼2%）掺杂水平合理。因此，在 0.1 A g-1 的条件下，实现了 ∼120 mAh g-1 的高比容量以及优异的速率和循环性能。此外，组装后的 NGSil-4//NPHG LIC 还表现出良好的能量-功率特性，在 200.2 W Kg-1 的条件下，能量密度达到 145.86 Wh Kg-1，并具有相当高的循环性能。高性能、低成本的 NGSil-4/NPHG LIC 器件为开发下一代 LIC 提供了机会。
文献：https://doi.org/10.1016/j.apsusc.2023.158452
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