成果简介
线状柔性超级电容器（FSCs）因其体积小、重量轻、灵活性高和耐磨性强而备受关注。本文，深圳大学苏磊教授团队在《Nano Energy》期刊发表名为“Wire-shaped, all-solid-state, high-performance flexible asymmetric supercapacitors based on (Mn,Fe) oxides/reduced graphene oxide/oxidized carbon nanotube fiber hybrid electrodes”的论文，研究设计并制备了一种独特的OCNTF/3D-rGO纤维，即在氧化CNTF上形成三维多孔网络状rGO框架，分别沉积纳米尺寸的MnO2和Fe2O3作为柔性电极，用于制造高性能、线状、全固态、柔性非对称超级电容器（FASC）。
首先制作了3D-rGO/OCNTF 层状结构，然后将 MnO2 和 Fe2O3 分别脉冲电沉积到三维多孔石墨烯网络和 OCNTF 内部。因此，它们被限制为纳米级颗粒，并通过石墨烯和OCNTF连接在一起。将作为阴极的OCNTF/3D-rGO/MnO2与作为阳极的OCNTF/3D-rGO/Fe2O3与羧甲基纤维素钠（CMC）-Na2SO4 凝胶电解质组装在一起，产生了线状全固态 FASC，其比电容高达 59.2 F-cm-3（171 mF-cm-2），能量密度高达 26.7 mWh-cm-3。获得的 FASC 器件还显示出良好的灵活性和可循环性，使其成为可穿戴电子设备的理想电源。
图文导读
方案1.OCNTF/3D-rGO/MnO2电极横截面图像的示意图。
方案2.线形固态FASC的设计与制造工艺.
图1：（a,b）OCNTF/3D-rGO 纤维的典型扫描电镜图像和（c,d）截面扫描电镜图像。(e,f）OCNTF/3D-rGO/MnO2 纤维的典型扫描电镜图像。(g）OCNTF/3D-rGO/MnO2 电极的典型截面 SEM 图像。(i-iiv）OCNTF/3D-rGO/MnO2 电极的典型截面 SEM 图像以及相应的 C（红色）、Mn（黄色）和 O（蓝色）元素图谱图像。(h1,h2) 固定电位 1.2 V 制备的 OCNTF/3D-rGO/MnO2 纤维的典型 SEM 图像。(s1, s2) 采用不同电化学沉积方法制备的 OCNTF/3D-rGO/MnO2 电极的横截面图像说明
图2. (a) 扫描速率为 10 mV-s-1 时 OCNTF/3D-rGO（黑线）和 OCNTF/3D-rGO/MnO2 纤维电极（红线）的 CV 曲线；(b) 扫描速率为10mV-s-1时 OCNTF/3D-rGO/MnO2 电极在不同工作电压下的 CV 曲线；(c) OCNTF/3D-rGO/MnO2 纤维电极在不同扫描速率下的 CV 曲线。(d) 根据 GCD 曲线计算出的 OCNTF/3D-rGO/MnO2 纤维电极的体积电容和特定面积电容与电流密度的函数关系
图3. (a) 不同扫描速率下 OCNTF/3D-rGO/Fe2O3 电极的 CV 曲线。(b) 不同电流密度下 OCNTF/3D-rGO/Fe2O3 电极的 GCD 曲线。(c) 根据 GCD 曲线计算出的 OCNTF/3D-rGO/Fe2O3 电极的体积比电容和面积比电容与电流密度的函数关系。
图4. (a) 在0至1.8V之间的不同扫描速率下测量的原样制造的 FASC 器件的 CV 曲线；(b) 在 0 至 1.8 V 之间的不同电流密度下测量的原样制造的 FASC 器件的 GCD 曲线；(c) 根据 GCD 曲线计算出的水性和凝胶电解质 FASC 器件的体积比电容和面积比电容与电流密度的函数关系。(d) 与之前报道的 FSC 相比，我们的装置的能量密度和功率密度。(e) 含凝胶电解质和含水电解质的 FASC 器件的奈奎斯特图。(f) 电流密度为 2.4 A cm-3时FASC 器件的循环寿命。(g) FASC 器件在不同弯曲角度下的电容保持率。(h) 弯曲角度为 120° 的 FASC 器件在 1000 个周期内的归一化电容(i) 两个串联和并联的 FASC 在 50 mV s-1 的扫描速率下的 CV 曲线。(j) 两个串联和并联 FASC 的 GCD 曲线。(k) 显示两个并联的 FASC 器件在弯曲状态下驱动红色 LED 的照片（左）；线状 FASC 电路板充电装置的照片（右）。
小结
综上所述，作者通过简便的电沉积方法成功制备了高性能的OCNTF/3D-rGO/TMO电极丝，该电极丝由OCNTF内核和分别包覆有MnO2和Fe2O3 NPs的三维石墨烯网络鞘组成。在 OCNTF 上形成的三维石墨烯结构不仅具有高导电性和高比表面积的骨架，而且在 OCNTF 表面形成了大量纳米级空隙，这两种特性都有利于纳米级 TMO 的沉积。三维结构还增加了电解离子的可及性，缩短了扩散路径。由于结构优越，线状全固态 FASC 的最大工作电压为 1.80 V，比电容高达 59.2 F-cm-3（171 mF-cm-2），能量密度高达 26.7 mWh-cm-3。此外，所获得的 FASC 器件还具有良好的灵活性和长期循环性。这项工作证明了纳米碳分层架构设计在开发用于各种可穿戴电子设备的高性能TMO基FASC方面的巨大潜力。
文献：https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2023.108887
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