双金属核壳异质结构纳米晶(HNCs)的可调物理化学性质在电催化反应中显示出巨大的潜力。在许多情况下，需要将HNCs负载在载体上以抑制催化剂聚集。然而，在生长核-壳HNCs的过程中引入载体使得合成变得更加复杂和难以精确控制。上海大学 Yidan Liu、Liyi Shi、Lei Huang 教授、复旦大学 Yali Ji、Gengfeng Zheng教授、中科院大连物化研究所Qian Li、Fengtao Fan 教授等报道了一种通用的光化学合成策略，用于在还原的氧化石墨烯(rGO)载体上控制合成定义明确的无表面活性剂的核壳金属HNCs，这是通过精细控制光生电子经由rGO直接转移到目标金属种子和精确调节添加的第二金属前体的吸附能力来辅助的。表面光电压显微镜(SPVM)平台证明了光生电子在光照下通过rGO流向Pd颗粒。该团队已经成功地在rGO载体上合成了24种不同的核-壳金属HNC，即MA@MB (MA= Pd，Au，Pt；MB =Au, Ag, Pt, Pd, Ir, Ru, Rh, Ni 和 Cu)，。所制备的Pd@Cu核壳HNCs在CO2还原为CH4的电催化反应中表现出优异的性能。这项工作将有助于在不同的载体上控制合成更多功能的双金属纳米结构材料。
双金属核-壳异质结构纳米晶体(HNCs)具有明确的结构、不同的相和相界或界面，与它们的单金属对应物相比显示出优异的物理化学性质。由于这些特性，它们被广泛用于各种应用，包括催化、能源、光谱、成像、传感器、生物研究和医学。特别是，双金属核-壳HNC在电催化反应方面表现出巨大的潜力，如析氢反应(HER)、析氧反应(OER)和二氧化碳还原反应(CO2RR)。值得一提的是，生长在载体上的HNC有利于催化反应，因为它有利于抑制催化剂聚集。除了组成、结构和形貌之外，核壳结构HNCs的物理化学性质和催化性能也与载体密切相关。因此，非常需要开发一种通用的可控和精确的合成策略，通过系统级操作实现定制的结构、组合和界面特征。
迄今为止，已经开发了几种合成双金属核-壳HNCs的方法，其中液相种子外延生长策略最受欢迎，因为它能够控制所得双金属纳米晶体的组成和结构。然而，很少报道在液相中在载体上直接生长明确的双金属核壳HNCs的合成方法。很明显，随着载体的引入，核壳HNCs的成核和生长过程变得更加复杂。例如，引入的载体不仅影响起始金属晶种的形成和性质，而且与生长的金属晶种竞争第二金属前驱体的吸收，这将最终阻碍在载体上形成所需的核-壳HNCs。此外，传统的液相生长方法通常需要额外的封端剂、表面活性剂、配位体等。以防止团聚，并保持溶液中二次金属在晶种上的可控生长。不幸的是，这些试剂通常会在反应后残留在核壳HNC的表面，这可能会显著降低材料的性能，阻碍其进一步应用。因此，开发通用且稳定的方法，用于在载体上控制合成无表面活性剂的核壳HNC是非常需要的，但对于它们在电催化中的实际应用仍具有挑战性。
（图片与内容均来自于 ACS Nano)
文章信息：
A Surfactant-Free and General Strategy for the Synthesis of Bimetallic Core–Shell Nanocrystals on Reduced Graphene Oxide through Targeted Photodeposition
Yidan Liu,∇ Yali Ji,∇ Qian Li,∇ Yi Zhu, Jianchao Peng, Rongrong Jia, Zhuangchai Lai, Liyi Shi,* Fengtao Fan,* Gengfeng Zheng,* Lei Huang,* and Can Li
Citas: ACS Nano 2023, 17, 15085–15096
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