成果简介
本文，齐齐哈尔大学Wenhui Ma等研究人员在《Materials Chemistry and Physics》期刊发表名为“Three-dimensional nitrogen-doped graphene quantum dots/reduced graphene oxide composite hydrogels as binder-free electrodes for symmetric supercapacitors”的论文，研究以氧化石墨烯（GO）水溶液为原料，通过水热法制备了氮掺杂石墨烯量子点/还原氧化石墨烯复合水凝胶（N-GQDs/rGOs）。在制备样品的过程中，氨水被用作还原剂、pH 值调节剂和氮掺杂剂，石墨烯量子点（GQDs）被用作石墨烯片之间的间隔物。得益于其三维多孔结构、较大的比表面积、表面大量的杂原子官能团（N、O）以及 GQDs 与石墨烯片之间的协同效应，合成的样品表现出优异的电化学性能。
特别是基于 N-GQDs/rGO-20 样品的无粘结剂对称超级电容器，在 0.3 A g-1 的条件下，比电容高达 277.8 F g-1，即使在 6 M KOH 电解液中 10 A g-1 的条件下，比电容仍能保持在 220.9 F g-1。此外，在 10 A g-1 条件下循环 10,000 次后，对称超级电容器的电容保持率可达 92.7%，这表明它具有出色的循环稳定性。
图文导读
方案1.N-GQDs/rGOs样品的形成过程图示。
图1.（a） XRD、（b） 拉曼和（c） GO、rGO和N-GQD/rGO的傅立叶变换红外光谱仪。
图2.（a） GO、rGO和N-GQDs/rGO的XPS调查光谱，（b） GO的O1s XPS光谱，（c） rGO的O1s XPS光谱，（d）N-GQDs/rGO-1的O20s XPS光谱，（e）N-GQDs/rGO-1的C20s XPS光谱，（f）N-GQDs/rGO-1的N20s XPS光谱。
图3.（a） rGO、（b） N-GQDs/rGO-10、（c） N-GQDs/rGO-20、（d） N-GQDs/rGO-30 的 SEM 图像。
图4.（a）GQD的TEM图像，（b）GQD的大小分布直方图，（c）rGO，（d）N-GQD / rGO-20。
图6.对称超级电容器的电化学性能
图7：(a) 在不同电流密度下测得的比电容，(b) Ragone 图，(c) rGO 和 N-GQDs/rGOs 的 EIS 结果。(c) 中的插图显示了图中扩大的高频区域，(d) 在 10 A g-1 下测量的 N-GQDs/rGO-20 的长期循环稳定性。(d) 中的插图显示了 N-GQDs/rGO-20 在 50 mV s-1 下循环 10,000 次前后的CV曲线。
小结
综上所述，以GO为前驱体，GQD为间隔物，氨水为还原剂、pH 调节剂和氮掺杂剂，通过水热法合成了N-GQDs/rGOs电极材料。由于 N-GQDs/rGOs 具有三维多孔结构、比表面积大、表面有丰富的杂原子官能团（N、O）以及 GQDs 与石墨烯片之间的协同效应，因此具有优异的电化学性能。特别是基于 N-GQDs/rGO-20 的无粘结剂对称超级电容器同时表现出高比电容（0.3 A g-1 时为 277.8 F g-1）、良好的速率性能（79.5%）、高能量密度（74.9 W kg-1 时为 9.6 Wh kg-1）和优异的循环稳定性（10,000 GCD 循环后电容保持率为 92.7%）。基于上述结果，我们认为在石墨烯片中引入 GQDs 可以大大提高材料的电化学性能，在超级电容器领域具有很大的实用价值。
文献：https://doi.org/10.1016/j.matchemphys.2023.128365
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