石墨烯是实现高性能和多功能聚丙烯（PP）复合材料的潜在候选者。然而，石墨烯的制造工艺复杂、分散性低，以及石墨烯与聚丙烯链之间的界面附着力差，阻碍了石墨烯/聚丙烯复合材料的大规模生产和应用。在这里，我们开发了一种马来酸酐接枝聚丙烯（MAPP）胶乳辅助石墨烯剥离和熔融共混的策略，以解决工业生产中面临的关键挑战。石墨前体的表面性质经过精心设计，可实现约100%的高石墨烯剥离率，并在获得的轻度氧化石墨烯（MOG）片和MAPP链之间诱导大量氢键。因此，MAPP改性的MOG可以均匀地分散在PP基体中，并与聚合物表现出优异的界面相容性。添加5wt%的MOG可使初始分解温度、结晶温度、拉伸强度和杨氏模量同时提高43.2、11.4°C、21.5和50.7%，电导率提高到0.02 s·m–1。这项工作说明了通过石墨烯的同步剥离和界面改性，低成本、环保且可行的石墨烯/PP复合材料工业生产的实用解决方案。
图1.MAPP/MOG分散体和PP-M/MOG纳米复合材料的制备。（a） MOG的剥离和通过熔融共混形成PP-M/MOG纳米复合材料的示意图。（b）MAPP胶乳（左）和MAPP/MOG分散体（右），（c）MAPP/MOG母料，和（d）模压PP-M/MOG纳米复合材料的光学图像。
图2:剥离MOG片材的形态和结构。（a） 剥离的MOG片材的TEM图像。（b） HRTEM图像显示了剥离的MOG片材的两层结构的边缘。（c） （b）中对应的SAED图像。（d） 分散良好的剥离MOG片材的TEM图像。（e） 根据200张计算的MOG片材的横向尺寸分布。（f） 几层MOG片的AFM图像。
图3.CEG的界面工程以及MOG和MAPP之间的非共价相互作用。（a） CEG和MOCEG的XRD图谱和（b）TGA曲线。（c） MOCEG的XPS C1s峰和组分拟合。（d） 拉曼光谱和（e）GNS和MOG的G带的相应放大图。（f） MAPP胶乳（黑色）、MAPP/GNS分散体（绿色）和MAPP/MOG分散体在离心前（红色）和离心后（蓝色）的紫外-可见吸收光谱。（g） MAPP分子在GNS和MOG片上的吸附能。MAPP与（h）GNS和（i）MOG的RDG散点图，橙色矩形显示MOG和MAPP之间的强氢键相互作用。
图4.PP-M/MOG纳米复合材料的微观形态。（a–h）具有（a，e）0.5、（b，f）1、（c，g）3和（d，h）5wt%的各种MOG负载量的PP-M/MOG纳米复合材料的冷冻断裂表面的FESEM图像。（i） 1D SAXS曲线。（j） 洛伦兹校正SAXS曲线。（k） 长期厚度。（l） 不同MOG含量的PP-M/MOG纳米复合材料的2D SAXS图谱。
图5.PP-M/MOG纳米复合材料的流变性能。（a） 储能模量（G′）。（b） 损耗模量（G〃）。（c） G′和G〃沿Y轴分别乘以10n。（d） 具有不同MOG含量的PP-M/MOG纳米复合材料在180°C下的复粘度（η*）与角频率（ω）。
图6. PP-M/MOG纳米复合材料的热降解和结晶性能。（a） TG曲线。（b） 不同MOG含量的PP-M/MOG纳米复合材料的Tonset、T–50和Tmax直方图。（c） 所制备的PP-M/MOG-5与填充有不同纳米填料的PP纳米复合材料的ΔTonset的比较。（d） 结晶曲线。（e） 熔化曲线。（f） 不同MOG含量的PP-M/MOG纳米复合材料的熔融焓和结晶度。
图7.PP-M/GNS和PP-M/MOG纳米复合材料的力学性能。（a）PP-M/GNS和（b）PP-M/MOG纳米复合材料的拉伸应力-应变曲线。（c）不同填料含量的复合材料的拉伸强度和杨氏模量。（d–k）具有（f，g）0.5、（h，i）1和（j，k）5wt%MOG负载量的（d，e）PP-M基体和PP-M/MOG纳米复合材料的拉伸断裂表面的FESEM图像。
图8.PP-M基体和PP-M/MOG纳米复合材料的电导率。
相关研究成果由复旦大学Yizhen Shao和Hongbin Lu等人2023年发表在ACS Applied Materials & Interfaces (https://doi.org/10.1021/acsami.3c06185)上。原文：Straightforward Strategy Toward In Situ Water-Phase Exfoliation and Improved Interfacial Adhesion to Fabricate High-Performance Polypropylene/Graphene Nanocomposites。
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