(纯计算)韩国光州科学技术院Phys. Rev. B: 石墨烯纳米褶皱中的反常一维量子限域效应

2023年7月19日，Phys. Rev. B在线发表了韩国光州科学技术院Hyunseob Lim和蔚山大学Jaehoon Jung课题组的研究论文，题目为《Anomalous one-dimensional quantum confinement effect in graphene nanowrinkle》。

低维纳米材料的物理性质高度依赖于其几何结构，因此对其结构-性质关系的研究投入了大量的精力。虽然二维石墨烯本身具有无质量的狄拉克费米子能带结构，但由于额外的量子限域效应（quantum confinement effect），有限尺寸的石墨烯衍生结构具有不同的电子结构。由于二维石墨烯与非层状纳米晶体相比具有优异的柔性，最近提出了用非常规的机械“弯曲”方法来控制石墨烯的电子结构。石墨烯的带隙打开在SiC和Ni(111)上的一维褶皱石墨烯中得到了证明，这为通过“无边缘”量子限域来调节石墨烯的电子结构提供了一个有趣的机会。然而，解释“无边缘”褶皱石墨烯特性的理论原理尚未得到牢固确立。在此研究中，作者通过密度泛函理论（DFT）计算验证了石墨烯纳米褶皱（GNW）特征作为基于实验观察的模型体系。计算结果表明，与外延石墨烯epGr/Cu(111)体系相比，石墨烯的pz轨道与Ni(111)表面的d轨道之间的电子耦合足以将epGr/Ni(111)体系上的电子运动与GNW上的电子运动分离开来。研究揭示了石墨烯与衬底之间的界面相互作用在导致量子限域方面起着至关重要的作用。通过褶皱工程研究了石墨烯的纵向和有效限域长度作为控制石墨烯电子结构的关键参数。GNW的电荷密度也证实了与“盒中粒子（particle in a box）”模型相对应的一系列驻波。系统地研究了GNW横向方向和宽度对能隙的影响。

图1 一维量子限域观察碳基材料的示意图

图2 GNW/金属符号的定义

图3 (a-c) 差分电荷密度图；(d-e) 选定碳原子的轨道投影能带结构

图4 GNW/Ni和c-GNR的原子结构和能带结构

图5 (a) 扶手椅和锯齿形边缘的原子结构；(b-d) 自旋密度和能带结构

图6 (a) GNW/Ni的能带结构和对应的AGNR；(b) 范霍夫奇点能级随GNW有效限域长度的变化；(c) 平面和弯曲结构的盒状模型中一维粒子的波函数示意图；(d) 能带分解电荷密度和波函数

【论文链接】

Ahn, J.G., Kim, J.H., Lee, M. et al. Anomalous one-dimensional quantum confinement effect in graphene nanowrinkle. Phys. Rev. B, 2023, 108, 045412. https://doi.org/10.1103/PhysRevB.108.045412

【其他相关文献】

[1] Karakachian, H., Nguyen, T.T.N., Aprojanz, J. et al. One-dimensional confinement and width-dependent bandgap formation in epitaxial graphene nanoribbons. Nat. Commun., 2020, 11, 6380. https://doi.org/10.1038/s41467-020-19051-x

[2] Lim, H., Jung, J., Ruoff, R. et al. Structurally driven one-dimensional electron confinement in sub-5-nm graphene nanowrinkles. Nat. Commun., 2015, 6, 8601. https://doi.org/10.1038/ncomms9601

[3] Li, S., Zhou, M., Qiao, J. et al. Wide-band-gap wrinkled nanoribbon-like structures in a continuous metallic graphene sheet. Phys. Rev. B, 2016, 94, 085419. https://doi.org/10.1103/PhysRevB.94.085419