成果简介
石墨烯薄膜因其大比表面积和高导电性在柔性超级电容器领域引起了广泛关注，但电容（与结构缺陷正相关）和导电性（与结构缺陷负相关）之间的权衡仍然阻碍着其应用。本文，中科院宁波材料所刘兆平研究员/周旭峰研究员在《Materials Science and Engineering: B》期刊发表名为“A flexible composite film electrode and supercapacitor based on combined effect between graphene oxide and graphene”的论文，研究通过氧化石墨烯与高导电性石墨烯薄片的结合，制备了一种基于石墨烯的复合薄膜。在两者的共同作用下，片状石墨烯赋予了复合薄膜高导电性，而氧化石墨烯则提供了额外的赝品电容。复合薄膜的比电容高达191.1Fg-1，远远超过纯石墨烯薄膜的比电容（6.7Fg-1）。组装后的柔性超级电容器在不同角度弯曲时电容量均未下降，弯曲-释放循环4500次（0-180°）后电容量保持率为55.8%。还原氧化石墨烯/石墨烯复合膜优异的机械性能和电化学性能使其在柔性超级电容器中具有广阔的应用前景。
图文导读
图1.还原氧化石墨烯-石墨烯复合薄膜的制备工艺示意图。
图2. (a) 石墨烯、GOG 和 GO 悬浮液（从左到右）在铺设七天前后的数码照片。(b）GOG-I薄膜的表面和横截面（插图）形态，（c）原子力显微镜（AFM）图像，以及（d）拉曼图（ID/IG）。
图3. (a) 石墨烯薄膜、(b) rGOG-I 薄膜、(c) rGOG-II 薄膜、(d) rGOG-III 薄膜和 (e) rGO 薄膜的截面 SEM 图像。(f) GO和rGO的傅立叶变换红外光谱。
图4. (a) 复合薄膜的应力-应变曲线和 rGOG-I 薄膜的光学图像。(b) 复合薄膜的电导率和 (c) 循环伏安曲线。(d) 不同电流密度下复合薄膜的比电容。(e) 不同电极中石墨烯（窄柱）和整个电极（宽柱）的质量比电容。(f) 电化学阻抗谱，其中点代表测量数据，线代表拟合结果。
图5. 比较不同成分薄膜的电导率、比电容、电容保持率（%）、拉伸强度和断裂伸长率的径向图。
图6. 基于复合膜的柔性超级电容器的电化学性能。(不同弯曲角度下柔性超级电容器的（a）结构图，（b，c）光学图像，（d）GCDs，（e）CVs和（f）EISs曲线。(g) 弯曲循环后的电容保持率（插图为GCDs曲线）、(h) CVs和(i) EISs。
小结
综上所述，在石墨烯薄片和还原GO片的共同作用下，石墨烯基复合薄膜电极的机械性能和电化学性能得到了有效的提高。复合薄膜的比电容高达191.1 F g-1，远远超过纯石墨烯薄膜的比电容（6.7 F g-1）。同时，引入氧化石墨烯后，复合膜中石墨烯的质量比电容从6.7 F g-1增加到138 F g-1。石墨烯利用率的提高表明，联合效应和低温还原不仅避免了石墨烯片层间致密的π-π堆叠，而且提高了复合膜的比电容。以复合膜为电极的柔性超级电容器在不同角度弯曲时电容量均无下降。在弯曲-释放（0°-180°）4500次后，超级电容器的电容保持率仍为55.8%。该研究结果表明，基于不同石墨烯材料的综合效应，合理设计石墨烯薄膜，为石墨烯在柔性能源器件中的应用铺平了道路。
文献：https://doi.org/10.1016/j.mseb.2023.116724
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